東華大學《Nano Energy》：利用商業化碳納米管薄膜構建多級結構熱電“樂高”器件

柔性熱電發電機的發展為曲面低溫廢熱的捕獲提供了有效的方案，并且已經展現出為個人電子或物聯網系統供能的巨大潛力。然而，目前已經報道的全固態柔性熱電發電機在室溫下的毫伏級別輸出難以滿足微電子對電能的實際需求。鑒于此，研究團隊以“樂高結構”為設計原則，開發了一種高電能輸出的可折疊柔性熱電發電機。

在本工作中，研究人員首先對商業化的大面積碳納米管薄膜進行修飾改性，得的p型和n型熱電材料被組裝成一級結構熱電“樂高”。這種熱電結構中的全碳單界面取代了以往熱電器件中金屬電極與熱電材料間的雙界面，可以有效降低器件的接觸電阻從而提高電能輸出。另外，經過熱壓處理后，二級熱電“樂高”中p-n結點處形成緊固的異質結構，有利于二級熱電“樂高”實現高密度集成。

圖1.（a）一級和二級熱電“樂高”的結構示意圖及電流輸運通道；（b）熱壓后全碳單界面異質結的SEM照片；（c）二級熱電“樂高”的實物照片

此外研究人員進一步利用二級熱電“樂高”構筑可折疊可扭轉的柔性熱電發電機（三級熱電“樂高”）。三級“樂高”結構的設計理念，允許熱電發電機具有可拆卸可拼裝等特點，因此在實際應用中可根據熱源曲面及電能需求增加或減少二級熱電“樂高”的數量。最終，本工作中由10個二級熱電“樂高”組裝的熱電發電機在~44 K的溫差下輸出1.05 V的電壓，并驅動電致變色窗。

圖2. （a）熱電“樂高”發電機的結構示意圖；（b）實物照片；（c）不同溫差下的輸出電壓；（d，e）供能電致變色窗。

此外，研究人員還研究了基于熱電發電機的能源管理方案。通過能源管理方法，熱電發電機在~13 K溫差下產生的電能能夠直接驅動電子設備，例如LED和電子體溫計。

圖3. （a）不同電子設備的額定電壓和功率；（b）能源管理方案的電路圖；?（c）熱電發電機的輸出電壓和能源管理方案的轉換電壓；（d, e）供能電子設備。

該成果以《從碳納米管到高適應性和柔性的高性能熱電發電機》(“From carbon nanotubes to highly adaptive and flexible high-performance thermoelectric generators”)為題發表于國際知名學術期刊《納米能源》(Nano?Energy, 2021, doi:?10.1016/j.nanoen.2021.106487)。東華大學為論文第一完成單位，材料科學與工程學院長學制博士研究生吳波為第一作者，侯成義副研究員、李耀剛教授為共同通訊作者。

該研究工作得到了國家自然科學基金、上海市啟明星計劃、東華大學勵志計劃等基金的資助。