Nature electronics：范德華異質結晶體管的調制摻雜

背景介紹

在基于常規半導體制備高性能電子器件時，抑制庫侖散射的同時摻雜是必不可少的。但是，替代摻雜引入了過剩載流子，一般會在溝道中留下子化的摻雜劑，從而干擾電荷載流子的輸運。為了避免這種情況，一種離子化摻雜與溝道空間分離的調制摻雜技術被廣泛應用于基于半導體納米線、復合氧化物和復合半導體的外延異質結構中。用這種方式產生的二維(2D)載流子氣體也被用作制造高電子遷移率晶體管(HEMT)和研究量子輸運現象。

二維半導體中的載流子輸運，如過渡金屬二硫化物(TMDCs)，受到內在缺陷和外在效應的強烈影響，因為它們的載流子內在地局限于其原子上的薄體。與在體半導體異質結中人為制造的二維載流子氣體不同，二維材料中的載流子更加受周圍環境誘導的遠程庫侖相互作用散射的影響。這使得二維材料的基本物理性質的研究具有挑戰性。此外，帶電雜質散射降低了器件性能，如遷移率，限制了高速2D電子的實際應用。過去的研究表明，用六方氮化硼(hBN)或聚合物包覆可以抑制二維材料的外散射源。但是，降低雜質態引起的本征散射仍然是一個挑戰。

二維半導體中的摻雜可以通過元素的原子替換或分子表面的電荷轉移來實現。替代摻雜在體半導體中普遍存在，在二維半導體中也得到了廣泛的研究。電荷轉移摻雜是一種簡單而有力的方法，它獨特地適用于原子薄的范德華(vdW)半導體。然而，這兩種方法都不能避免帶電雜質散射，因為離子化的摻雜劑存在于原子薄的晶格內部或靠近溝道表面。

?成果簡介

進日，韓國高麗大學Donghun Lee團隊報道了利用vdW波段工程和遠程電荷轉移摻雜在二維半導體中的調制摻雜。該異質結構由二硫化鉬(MoS₂)嵌入通道、hBN隧道阻擋層和二硒化鎢層組成。本工作在WSe₂層化學摻雜了n型分子摻雜劑三苯基膦(PPh₃)，這種摻雜可以通過遠程電荷轉移調節底層MoS₂通道中的載流子密度，而不會降低遷移率。由此得到的MoS₂調制摻雜場效應晶體管(MODFETs)室溫遷移率為60 cm²V^-1s^-1，而直接摻雜器件的遷移率為35 cm²V^-1s^-1。溫度相關的遷移率測量表明，摻雜MoS₂通道中幾乎可以實現完全的電荷散射抑制。相關成果以題為“Remote modulation doping in van der Waals heterostructure transistors”發表在了Nature electronics上。

圖文解析

一、用于遠程摻雜的帶調制vdW異質結構。

圖1a為二維半導體中調制摻雜的vdW異質結的示意圖，本工作為了制備WSe₂/hBN/ MoS₂異質結構，采用標準轉移方法得到了逐層疊放逐層剝離的二維組分片。特別地是，在hBN和WSe₂層疊層之前，只在MoS₂上使用金屬或石墨烯進行電接觸。斷面透射電鏡圖證實了由四層WSe₂、三層hBN和三層MoS₂組成的WSe₂/hBN/MoS₂異質結的結構和界面。本研究主要采用的是三層MoS₂溝道，因為它堆疊后仍然很薄，即使在低溫下也有很小的接觸電阻。這種異質結構具有WSe₂/MoS₂?II型結骨架，由于導帶偏移，通過分子摻雜引入頂部 WSe₂層的電子自發轉移到MoS₂。這就導致了與傳統體MODFET或HEMT中二維電子氣(2DEG)類似的受限MoS₂溝道的摻雜。本工作表明，WSe₂之所以被選為頂層，除了與MoS₂相比電子親和力更低外，其比帶隙較大的hBN更容易進行電荷轉移摻雜也是重要的原因。

圖1. 遠程摻雜的帶調制WSe₂/hBN/MoS₂異質結構

二、MoS₂FETs中的遠程調制摻雜。

首先通過光致發光(PL)和拉曼光譜等光學表征，揭示了上述異質結構中的電荷轉移相互作用。圖2a顯示了具有多端石墨烯接觸的代表性WSe₂/hBN/MoS₂異質結的示意圖和光學顯微鏡圖像，在WSe₂/hBN/MoS₂異質結區，由于光生激子的層間電荷轉移過程，所有峰的強度都降低。在1.83 eV (AMo)處的PL譜顯示，重疊區域的強度均勻降低，表明WSe₂/hBN/MoS₂異質結的高界面質量使得電荷傳輸相互作用在重疊區域均勻發生。作者注意到，由于WSe₂和MoS₂之間的三層hBN足夠薄，可以實現電荷載流子的隧穿，hBN的插入并不會影響WSe₂/MoS₂異質結中的電荷轉移和由此產生的PL猝滅。為了通過電荷轉移驗證摻雜能力，作者研究了MoS₂場效應晶體管(FET)摻雜PPh₃時的電學特性。本工作采用金屬和石墨烯電極制備了器件，由于肖特基勢壘低，器件在室溫下表現出類歐姆的線性電流-電壓(ID-VD)特性。本工作比較了相同濃度45 % PPh₃溶液摻雜的調制摻雜(MD) WSe₂/hBN/MoS₂和直接摻雜(DD) MoS₂?FETs的相關輸運特性。摻雜后MD和DD器件的n_e均增大。這意味著PPh₃分子可以通過跨越WSe₂/hBN層的遠程電荷轉移來調制底層MoS₂通道的載流子密度，而不會降低摻雜效率。

圖2. 基于電荷轉移的WSe₂/hBN/MoS₂異質結構的遠程調制摻雜

三、MoS₂MODFETs中的溫度依賴性電子輸運。

為了評估電子輸運特性，本工作使用四探針測量對石墨烯接觸器件進行了溫度依賴的電特性表征，以消除接觸電阻的影響。作者發現，隨著溫度的降低，VBG>-50V時σ_4p增大，表明通過遠程調制摻雜，摻雜態器件中的聲子散射被抑制，而其他散射機制如雜質散射并沒有隨著溫度的降低而顯著變化。用于低溫輸運研究的石墨烯接觸器件表現出良好的歐姆接觸行為，其接觸電阻小于金接觸器件，但低溫下表現出輕微的非線性ID-VD特性。由于良好的歐姆接觸行為，本工作驗證了樣品中的金屬-絕緣體轉變(MIT)，發現σ_4p隨著溫度的降低而增大，VBG>-50V表現金屬相的特征，VBG<-50V則相反，表現出絕緣特征。

圖3. MD MoS₂?FETs的低溫輸運測量

四、MoS₂MODFETs中雜質散射抑制電荷輸運。

為了進一步了解電子的散射機制，本工作研究了四探針器件的溫度依賴性遷移率特性。圖4a為未摻雜(左)和摻雜(右)的MD和DD器件的四探針遷移率(μ4p)隨溫度的變化曲線。在分子摻雜前，兩種器件在VBG=70V處表現出類似的溫度依賴性遷移率行為，遷移率隨著溫度降低而增大，在100K達到最高，這表明電荷傳輸受到聲子散射的限制。分子摻雜后，在200~300K的高溫區，MD和DD器件的μ_4p均隨溫度的降低而增大。在高溫區，聲子散射占主導地位，但由于與MoS₂通道緊密接觸的分子摻雜劑的庫侖勢，帶電雜質散射仍然明顯。200K以下的低溫區域，對于MD器件，隨著溫度的不斷降低，μ_4p單調增加，且在100K以下達到最高。但對于DD器件，μ_4p在200K左右達到一個峰值，隨著溫度進一步下降而逐漸減小。表明由于電子及其母體摻雜劑的空間分離，MD器件中的雜質散射被抑制。

圖4. 溫度相關的遷移率行為及相關的散射機制

結論與展望：

總的來說，本工作報道了帶調制WSe₂/hBN/MoS₂?vdW異質結中的遠程電荷轉移摻雜。通過將WSe₂表面的電荷載流子與摻雜劑進行空間分離，與直接摻雜的場效應管相比，在保持2D通道載流子密度不變的情況下，通過減少摻雜劑的誘導散射，可以獲得更高的遷移率。通過溫度依賴的電學表征證實了遷移率增強(可達18倍)和雜質散射抑制的輸運特性。該方法可以用來控制二維場效應管中載流子的遷移率和密度，對發展高性能的二維半導體材料，如HEMTs有很高的價值。

論文doi：

https://doi.org/10.1038/s41928-021-00641-6

本文由溫華供稿。