西南大學宋群梁教授Chem. Eng. J.：自編織單層聚離子網助力高效倒置鈣鈦礦太陽能電池

背景介紹

PEDOT:PSS是倒置鈣鈦礦太陽能電池(PSC)最具吸引力的空穴傳輸層(HTL)材料之一，因為其固有的優點，如低成本、高穩定性、高透光率（低折射率和消光系數）。特別是，PEDOT:PSS-HTL可以通過旋涂或噴涂商用聚離子絡合物水溶液容易地沉積在透明電極上，然后進行簡單的退火處理。盡管PEDOT:PSS已被廣泛用作HTL，用于在器件中同時捕獲空穴和阻止電子，但仍有一些關鍵問題阻礙了對其潛力的進一步探索。首先，通過旋轉、噴涂或刀片涂層制備的相對較厚的PEDOT:PSS層（幾十納米）由于在透明電極和鈣鈦礦層之間形成折射腔，不利于光滲透到鈣鈦礦層，其折射率高于PEDOT:PSS層。此外，通過常規涂層制備的具有隨機堆積的多離子絡合物的PEDOT:PSS層在PEDOT:PSS/鈣鈦礦界面處部分不友好，這將減少載流子的提取和從鈣鈦礦到HTL的轉移。而且，由于活性質子從未配對的PSS擴散到鈣鈦礦中分解鈣鈦礦，甚至腐蝕電極，PEDOT:PSS膜中過量的PSS不利于長期穩定性。為了解決這些問題，將添加劑加入PEDOT:PSS前驅液，插入改性層，溶劑后處理或減少PEDOT:PSS膜的厚度等方案用于提高器件的性能。其中，減小PEDOT:PSS的厚度是提高電學、光學性能的最簡單方法。然而，減小PEDOT:PSS的厚度會帶來另一個問題，即電極沒有完全覆蓋大量針孔。因此，開發一種新的沉積方法以獲得均勻且無針孔的超薄PEDOT:PSS薄膜以進一步提高倒置PSC的性能是必然要求。

成果簡介

近日，西南大學宋群梁教授(通訊作者)團隊在讀博士研究生徐寸云在Chemical Engineering Journal上在線發表了一篇題為“Self-woven Monolayer Polyionic Mesh to Achieve Highly Efficient and Stable Inverted Perovskite Solar Cells”的文章，該研究中，提出自編織的制備方法，首次實現了致密的單層網狀PEDOT:PSS在ITO襯底上的沉積，有效改善了PEDOT:PSS的成膜結構。在器件的應用中，能級結構、界面接觸、覆蓋度、酸性等問題得到同時解決，而且，與ITO共形的單層PEDOT:PSS網，還有助于減小PEDOT:PSS在器件內部的光學干涉損失。該工作為單層PEDOT:PSS網的制備提供了新的方法，助力倒置鈣鈦礦太陽能電池的產業進程。

圖文簡介

摘要圖

圖1 自編織工藝流程及自編織機理圖

圖2 自編織單層網的透射電鏡截面圖

圖3 XPS結果解析自編織形成的動力學條件

圖4 自編織單層PEDOT:PSS的能級及空穴提取能力表征

圖5 基于MAPbI₃(Cl)器件性能表征

圖6 基于(FASnI₃)_0.4(MAPbI₃)_0.6器件性能表征

小結

綜上所述，通過PEDOT和ITO的靜電偶聯以及多離子復合物的交聯，可以通過自織沉積的方法直接在ITO表面構建PEDOT:PSS。且自編織PEDOT:PSS薄膜是一種具有高覆蓋率和無針孔特性的單層多離子網狀物。與旋涂法制備的PEDOT:PSS薄膜相比，自編織PEDOT:PSS的光學干涉可以忽略不計，HTL與鈣鈦礦之間的能級匹配更好，空穴提取能力更強。結果表明，采用自編織PEDOT:PSS薄膜作為HTL的倒置鈣鈦礦太陽能電池，具有MAPbI₃(Cl)和(FASnI₃)_0.6(MAPbI₃)_0.4活性層的器件效率分別為19.49%和21.09%，J_SC、V_OC和FF均顯著提高。特別是自編織PEDOT:PSS器件獲得了較高的工作穩定性和存儲穩定性，這要歸功于減少了活性PSS。因此，自編織沉積方法解決了倒置器件中PEDOT:PSS的減薄和高覆蓋率之間的矛盾，為實現高效穩定的倒置器件提供了一種新的有效策略。

文獻鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132074.

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