Science解讀：通過抑制欠摻雜YBa2Cu3O7-δ中的電荷密度波恢復奇異金屬相

背景介紹

銅酸鹽高溫超導體是一類以強電子-電子相關性為基礎的材料，若想準確的理解其非常規的特性，可能需要放棄傳統的固體物理概念。這些超導體的"奇異金屬"相是強關聯的最顯著表現之一。在最佳摻雜時，該相表現為電阻率的線性溫度依賴性，當超導受到抑制時，電阻率持續到最低T。這種行為與在常規的金屬中觀察到的行為有根本的不同，這里只在高溫下才發現電阻率的T線性依賴關系，此時聲子散射占主導地位。最近的研究試圖通過考慮散射時間接近由τ=?/k_BT(其中?和k_B是約化的普朗克和玻爾茲曼常數)定義的基本普朗克極限來模擬這種行為，而不考慮散射過程的性質。準粒子之間的局部相互作用表明普通金屬不能在如此短的時間尺度上熱化;要達到普朗克極限，就需要系統中的每個粒子都與其他粒子糾纏在一起。

在銅酸鹽中，當摻雜量高于或低于最佳摻雜量時，T線性電阻率會降低。在過摻雜狀態下，典型的費米液體的電阻率恢復到幾乎T2的依賴關系，這是由于較高的載流子密度引起的電子-電子相互作用屏蔽增加的結果。在欠摻雜體系中，偏離T線性行為發生在T *附近的溫度，即贗能隙溫度。在贗間隙區，高溫超導體相圖中還包含了大量相互纏繞的電子局部有序現象，這些現象打破了轉動/平移對稱性。其中電荷密度波(CDW)階最為突出。一直以來，人們已經對T線電阻率偏離與贗能隙現象的發生之間的關系進行了推測。然而，對于所起作用的物理學，以及偽間隙、局域秩序和奇異金屬現象學之間的因果關系層次，目前還沒有達成共識。這是因為這種奇怪的金屬在傳輸中與光譜特征的聯系是難以捉摸的。更具體地說，面臨的挑戰是了解導致T線性電阻率偏離的各種可能機制，例如贗隙的發生和局部順序的出現，例如CDW。解決這一挑戰的方法之一是調節欠摻雜高溫超導體的局域性質，特別是在壓力、強磁場以及晶體和薄膜中的應變作用下，CDW可以發生強烈地改性。

成果簡介

近日，查爾默斯理工大學Riccardo Arpaia、Floriana Lombardi團隊利用其單胞在襯底誘導的強應變下的幾何修飾調諧銅酸鹽材料YBa₂Cu₃O_7-δ(YBCO)薄膜中的基態來探究CDW與T線性行為偏離之間的關系。本工作發現，當抑制共振非彈性x射線散射檢測到的CDW振幅時，高應變、超薄、欠摻雜的YBa₂Cu₃O_7-δ薄膜的T線性電阻率得到恢復。這一發現暗示了欠摻雜銅酸鹽中CDWs的出現與T線電阻率的偏離密切相關。本工作的結果說明了使用應變控制來操縱量子材料基態的潛力。相關成果以題為“Restored strange metal phase through suppression of charge density waves in underdoped YBa2Cu3O7–δ”發表在了Science上。

圖文解析

一、薄膜器件。

本工作使用的薄膜跨度很廣，從強欠摻雜(p≈0.10)到最佳摻雜(p≈0.17)。通過改變基底和改變薄膜厚度（50nm～10nm）范圍內對應變進行了改性。本工作采用(110)取向的MgO和1°的偏角(001) SrTiO₃?(STO)襯底生長了未孿晶的YBCO薄膜。當YBCO厚度減小到幾個單胞(t=10 nm)時，MgO上生長的薄膜表現為b軸的伸長和c軸的收縮，而單胞的總體積相對于弛豫體系沒有變化。對于在鄰近切割STO上生長的薄膜，YBCO單胞反而幾乎與厚度無關。圖1B顯示了一種典型的測量電阻率隨溫度變化的裝置。采用碳掩模結合電子束光刻和Ar⁺離子銑削的方法對器件進行YBCO方向的角度為φ的圖形化。

圖1. MgO襯底上生長的薄膜YBCO晶格參數的厚度依賴性

二、面內電阻率的角依賴性。

圖2A顯示了在MgO襯底上生長的欠摻雜(p=0.11) 50 nm厚的薄膜中，沿YBCO a軸和b軸(φ分別為0°和90°)方向的兩個器件中測量的ρ電阻率的溫度依賴性。當電阻率歸一化到290 K時，溫度T_L與線性擬合偏差為1%時，這兩種器件的溫度T_L大致相同，非常接近用光譜技術測量的單晶體在可比摻雜下的贗隙溫度T*。圖2B所示為摻雜p與圖2A相當的MgO (與50 nm厚膜相同沉積條件下生長)上10 nm厚膜圖案的兩種器件的相似數據。相對于50nm厚的薄膜，這種減薄厚度下的超導臨界溫度T_c幾乎保持不變。然而，整體的ρ(T)行為卻大相徑庭。本工作觀察到三個顯著特征：(i)電阻率ρ_a(290K)/ρ_b?(290K)的面內各向異性相對于50nm厚的薄膜要大得多；(ii)沿a、b軸的高溫線性電阻率的斜率γ_a、b相差很大；(iii)沿b軸的電阻率ρb (T)具有更寬的線性溫度范圍。對于10nm厚的薄膜，作者發現T線性行為完全恢復到超導躍遷。這一發現是至關重要的，因為它表明在超薄欠摻雜YBCO中"奇異金屬"行為得到恢復。通過減少薄膜厚度，最顯著的結構效應是YBCO b軸膨脹，而a軸僅略有改變;同時，由于c軸收縮，細胞的總體積保持不變。因此，應變的作用之一是增加少納米厚薄膜的正交性。對于10 nm厚的欠摻雜薄膜(p≈0.12)，晶格參數a和b的值與摻雜量高得多的YBCO類似，接近最佳摻雜量。然而，這種效應不能解釋反常高的各向異性比ρ_a(290K) /ρb (290K) (圖2B)，在最佳摻雜的YBCO晶體中，這個值主要與CuO鏈的存在有關。事實上，在一個簡單的緊束縛描述中，當薄膜厚度從50減小到10 nm (圖1A )時，b軸晶格參數的增加~0.02 ?，只會使b方向相鄰位點之間相應的跳躍參數減少~1%。此外，電子結構的(弱)修飾會導致a軸和b軸電阻率相反的各向異性，即ρb >ρa。圖2E所示類型的費米面可能是系統中強電子向列相的結果。本工作推測在10 nm薄膜中，晶胞的應變誘導畸變對已經在室溫下穩定向列相基態起了重要的作用。

因此，本工作得出了一個重要結論：MgO襯底上欠摻雜10 nm厚YBCO薄膜中的一個比應變誘導了一個已經在室溫下修飾費米面的向列相態。本工作進一步來自對ρ(T)依賴性作為摻雜函數的研究，來解釋扭曲的費米表面會恢復沿著b軸的T線性電阻率這一行為。ρ_a(T)曲線比較常規，然而，ρ_b(T) (圖3B)看起來截然不同。如前所預料的那樣，對于p≈0.14，已經完全恢復了奇異金屬行為：T線性依賴關系一直延伸到整個溫度范圍，直到超導轉變。但在較低摻雜時情況發生了變化：p≈0.10時，沿b方向提取的T_L與沿a軸方向的值接近，ρ_b(T)在超導躍遷之前的低溫下表現出明顯的上升趨勢。相對于ρ_a(T)，作者觀察到10nm厚的YBCO薄膜中ρ_b(T)的上升。電阻率的上升歸因于CDW序在p≈0.08處的高遷移率電子袋的損失和通過自旋密度波接近反鐵磁莫特絕緣體。因此，ρ_b(T)的摻雜依賴表明CDW具有強烈參與度。

圖2. 應變下YBCO平面電阻率與MgO薄膜厚度的關系

圖3. 10 nm YBCO的面內電阻率與MgO的角度依賴關系

三、CDW的共振非彈性x射線測量。

為了表征YBCO薄膜的CDW有序度，本工作在Cu L₃邊緣(~930eV)使用了RIXS。作者研究了摻雜p≈0.125時MgO和STO上生長的厚度分別為10和50 nm的薄膜，其中CDW的強度最強。圖4中，A、B分別為T=70 K和T=200 K時MgO上50 nm厚膜RIXS譜沿a、b軸的準彈性分量隨H的變化，發現沿兩個方向，T=200 K時僅有一個寬峰。在T = 70K時，信號由寬峰和窄峰之和給出。這個窄的、溫度依賴性的峰是CDW的特征峰；寬的、幾乎與溫度無關的峰反而是短程電荷密度波動(CDFs)的一個標志。沿a軸(圖4C)，情況明顯不同。相對于50nm厚的樣品，寬的q//CDF峰沒有變化；相比之下，在較低溫度下出現的窄CDW峰幾乎可以忽略不計。作者提出，MgO上10nm薄膜中沿a軸測量的小的溫度依賴性CDW信號可歸結為孿晶疇。事實上，一旦考慮到孿生，實際的CDW信號在a軸方向上就可以忽略不計了。本工作得出結論，在10nm厚的MgO薄膜中，CDW是單向的，沿b軸方向取向，而在STO上生長的YBCO薄膜中CDW與厚度無關。本工作在YBCO單晶中也觀察到了應變誘導的CDW變化，在YBCO單晶中，沿a或b方向的面內單軸壓縮導致了正交方向的CDW增強。

圖4. YBCO薄膜中CDW的厚度依賴性

結論與展望

本工作的結果與修正費米面導致向列相的單向CDWs的理論預測一致。本工作還發現，ρ (T)的T線性相關性與電荷階數有明顯的相關性：沿b軸T線性電阻率的恢復與沿YBCO a軸CDW的抑制有關。在這種情況下，系統中任何溫度下只有cdf存在，這可能與這種奇異金屬的普朗克金屬和邊緣費米液體理論有關。本工作證明了CDW與T線性行為偏離之間的強相關性。最后，本工作解釋了贗隙在欠摻雜銅酸鹽中T線性電阻率偏離中的作用。從ρ(T)沿a和b軸的斜率，作者推斷費米面在任何摻雜處都是各向異性的。當p≤0.1時，T_L是各向同性的(T^a_L≈T^b_L)，它的摻雜水平遠高于TCDW。這暗示了在扭曲的費米面上具有各向同性的贗能隙。這種各向同性的贗能隙不能解釋在高摻雜(p > 0.1)時觀察到的其他各向異性的T_L。因此本工作得出結論，當CDW階數很強(p > 0.11)時，偽間隙并不是導致線性度偏離的主要原因。但是，不能排除當T *比TCDW高得多(接近室溫超過室溫)時，贗能隙對欠摻雜時輸運的重大影響。

第一作者：Eric Wahlberg

通訊作者：Riccardo Arpaia、Floriana Lombardi

通訊單位：查爾默斯理工大學

論文doi：

https://doi.org/10.1126/science.abc8372

本文由溫華供稿。