中科院煤化所陳成猛團隊Carbon：自支撐石墨化復合納米炭電極用于高頻超級電容器

1. 引言

由于超級電容器具有高比電容，優異速率能力和長循環壽命等優點而有望在脈沖能量回收、可穿戴自供電傳感系統、任意波形濾波、交流/直流轉換等方面發揮重要作用。然而，由于炭電極材料孔結構復雜，傳統超級電容器的最大工作頻率一般低于1Hz，難以適應高頻應用的需求。因此，實現更高頻率下的響應和容量的保持是高頻超級電容器領域積極追求的目標。

2. 成果簡介

近日，中國科學院山西煤炭化學研究所陳成猛研究員與蘇方遠副研究員（共同通訊作者）等人證明了超高溫石墨化是一種提高炭電極超級電容器頻率響應能力的有效方法。石墨化復合膜的高電導率和較少石墨烯邊緣的暴露，有利于電子傳輸和電化學雙電層的建立，從而提高高頻超級電容器的響應速度。作者利用拉曼光譜和密度泛函理論(DFT)研究了邊緣對離子吸附行為的影響，提出邊緣可能是影響高頻超級電容器頻率響應的主要因素。同時將SC-2800成功地應用于交流濾波電路。這項工作將為高頻超級電容器的合理設計提供一個新的見解。

該成果以題為“Self-standing graphitized hybrid Nanocarbon electrodes towards?high-frequency supercapacitors”在Carbon期刊發表，文章第一作者為中國科學院山西煤炭化學研究所研究生范亞鋒。

3. ?圖文導讀

圖1. (a)?復合膜的制備過程，(b)?氧化石墨烯AFM，(c)?CNT/rGO-2800復合膜截面SEM，(d)?復合膜柔性展示。

圖2. 復合膜截面SEM：(a，d)?CNT/GO，(b，e)?CNT/rGO-1600和(c，f)?CNT/rGO-2800。(g)氮氣吸脫附曲線，(h)?孔徑分布，(i) XRD。

圖3. (a)?拉曼總譜和(b-d)?一階拉曼擬合曲線，(e)?面內和面外電導率，XPS總譜(f)?與XPS C1s譜: (g) CNT/GO,(h) CNT/rGO-1600和(i) CNT/rGO-2800。

圖4. (a-e) 0~1000 V/s掃描速率范圍內的CV曲線，(f)?放電電流密度與掃描速率關系圖。

圖5. (a)?Nyquist圖，(b)?Bode圖，(c)?C_A，(d) C_A’，(e)?C_A’’，(f) C_A’/C_A與耗散因子(DF)。

圖6. 石墨烯束縛電荷(a)?Zigzag (b) Zigzag-57 (c)?Armchair?(d)?Armchair-677。黃色和藍色區域分別代表正電荷和負電荷,?等值面設置為0.00015e?Bohr^-3。

圖7?SBP⁺和BF₄^-在(a)?Zigzag (b) Zigzag-57 (c)?Armchair?(d)?Armchair-677邊緣的吸附模型。(e) SBP⁺和BF₄^-在不同石墨烯邊緣的吸附能。(f)?富邊緣缺陷石墨烯雙電層電荷儲存示意圖。

圖8 (a) SC-2800、活性炭和鋁電解電容器Bode圖，(b)?濾波測試電路圖，(c)?交流/直流信號轉換示意圖。輸入信號為(d) sine，(e) triangle和(f) sinc時，測得濾波電路在1MΩ負載下的輸出信號。實際交流輸入信號(g)和輸出信號(h)的數碼照片。

4. 小結

通過簡單而高效的高溫石墨化過程，我們成功地制備了基于石墨化自支撐石墨烯/碳納米管復合膜的高頻超級電容器。復合膜優異的導電性和三維連續網絡有利于高頻超級電容器優異的速率性能。我們進一步證明，對于炭電極來說，由于邊緣區域較高的表面束縛電荷密度與電解液離子吸附能，從而導致了離子響應速度較慢。本研究強調了邊緣缺陷修復對離子響應速度的影響并且為未來高頻儲能器件的發展提供了一個嶄新的視角。

5. 文獻鏈接

Self-standing graphitized hybrid Nanocarbon electrodes towards high-frequency supercapacitors DOI: 10.1016/j.carbon.2021.09.059

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