渤海大學鄂濤副教授J Hazard Mater：發現調控氧化石墨烯和蒙脫土納米片層堆疊的狹縫間距可實現高效選擇性去除Cu(Ⅱ)

第一作者：郝欣

通訊作者：楊姝宜、鄂濤

通訊單位：渤海大學

DOI：10.1016/j.jhazmat.2021.127680

圖形摘要

01研究背景

GO基氣凝膠由于其固有的高孔隙率和大比表面積等優點，從而引起了研究人員的關注。然而，作為廢水處理的吸附劑，GO基氣凝膠也存在明顯的缺點，例如純GO氣凝膠在水條件下的結構穩定性相對較差，通常會發生結構崩塌，這對于回收再利用帶來了很大的困難，同時也可能造成二次污染。此外，許多金屬陽離子會爭奪純GO氣凝膠的含氧官能團，導致在復雜廢水系統中選擇性吸附目標污染物的性能降低。因此，研究先進的材料和技術以高效選擇性吸附復雜廢水系統中的目標污染物仍具有十分重要的意義。

02文章簡介

近日，渤海大學化學與材料工程學院郝欣碩士研究生為第一作者，楊姝宜副教授和鄂濤副教授為通訊作者的研究成果《High?efficiency and selective removal of Cu(Ⅱ) via?regulating the pore size of graphene oxide/montmorillonite composite aerogel》在環境領域國際知名期刊《Journal of Hazardous Materials》(IF=10.588)發表。該文章通過不同堿土金屬離子與SA配位構型的差異，利用GO和MMT納米片層堆疊效應，成功制備出狹縫型孔隙結構可控的氣凝膠，并用于選擇吸附平面結構的水合銅離子。通過系列表征分析，Sr-G/M含有更致密的狹縫孔隙可以實現對Cu(Ⅱ)的更高效、更穩定的選擇性吸附。系統的吸附試驗表明，Sr-G/M的最大去除率達到97.1%。選擇性試驗也進一步表明，Sr-G/M對Cu(Ⅱ)具有優先吸附，分配系數為41.85?L·g^-1。此外，Sr-G/M也具有優異的再生性能。考慮到Sr-G/M具有環境友好性、易制備性和良好的選擇吸附性，對于從復雜廢水系統中選擇性吸附Cu(Ⅱ)方面具有很大的應用前景。

03本文要點

要點一：Ca-G/M和Sr-G/M的微觀、宏觀形貌對比

圖1.?(a, b) GO和MMT的TEM圖像；

(c,?d)?Ca-G/M的SEM圖像；

(e,?f)?Sr-G/M的SEM圖像；

(g,?h)?Ca-KA和Sr-L的EDS映射；

(i,?l) Ca-G/M和Sr-G/M的TEM圖像；

(j,?k)?Ca-G/M的HRTEM圖像；

(m,?n)?Sr-G/M的HRTEM圖像；

(o-r)?冷凍干燥前后Ca-G/M和Sr-G/M的照片。

要點二：Ca-G/M和Sr-G/M的成鍵方式、孔徑對比

圖2. (a) 金屬羧酸配位的不同類型；

(b)?GO、MMT、SA、Ca-G/M和Sr-G/M的FT-IR光譜；

(c,?d)?Ca-G/M和Sr-G/M的N₂吸附-解吸等溫線和相應的孔徑分布曲線；

(e)?MMT、Ca-G/M和Sr-G/M中Al 2p的XPS光譜；

(f)?Ca-G/M中Ca?2p的XPS光譜；

(g)?Sr-G/M中Sr 2p的XPS光譜。

要點三：Ca-G/M和Sr-G/M整體孔隙結構的形成機理對比

方案1.?Ca-G/M和Sr-G/M的孔隙結構示意圖。

要點四：Sr-G/M的吸附性能

圖3.?(a) pH值對Sr-G/M去除Cu(Ⅱ)的影響；

(b) 標準化效應的正態圖；

(c) 去除效率標準化效應的Pareto圖；

(d) 吸附Cu(Ⅱ)的主要影響曲線；-1和1符號分別表示因子的低水平和高水平；

(e) 去除Cu(Ⅱ)的相互作用效應圖；

(f) Sr-G/M在水中的抗干擾能力；

(g)?Sr-G/M的循環性能。

要點五：Sr-G/M的穩定性和耐久性

圖4.?(a) Ca-G/M和Sr-G/M在循環試驗中的穩定性和耐久性；

(b) 循環試驗期間Sr-G/M的FT-IR光譜；

(c) 循環試驗期間Sr-G/M的SEM圖像。

要點六：Sr-G/M的吸附選擇性機理

圖5.?(a) Sr-G/M對Cu(Ⅱ)的選擇性去除效率；

(b) 四種水合離子的構型和水合半徑；

(c) Sr-G/M在復雜廢水溶液中的選擇性吸附示意圖。

要點七：Sr-G/M的吸附機理

圖6.?(a) Sr-G/M吸附前后的FT-IR光譜；

(b) Sr-G/M吸附前后的總XPS光譜；

(c) Sr-G/M吸附后的EDS（內嵌Cu(Ⅱ)的映射圖）；

(d-f) Sr-G/M吸附后的Cu2p、O1s和C1s的XPS光譜。

04 結論

本研究采用簡易冷凍干燥法成功制備了一種環境友好型氣凝膠（Sr-G/M），以高效選擇性地去除復雜廢水系統中的Cu(Ⅱ)。試驗證明在具有其他干擾金屬離子的情況下，Sr-G/M對Cu(Ⅱ)仍具有較高的選擇性，分配系數為41.85 L g^-1，這是由于內部形成了更致密的狹縫狀孔隙結構，這些孔隙結構僅與平面水合物銅離子互補。本研究制備的Sr-G/M具有較高的去除能力、高效的選擇性和較強的再生能力，被認為是高效選擇性吸附Cu(Ⅱ)的理想吸附劑。

05 作者簡介

第一作者 郝欣：渤海大學化學工藝專業碩士研究生。研究興趣：功能吸附材料的開發與應用。目前在J?Hazard Mater、J?Polym Environ期刊上發表SCI收錄論文2篇，獲得授權實用新型專利1項。

電子郵箱：haoxin7341@qq.com

通訊作者 楊姝宜：渤海大學環境工程專業副教授，碩士生導師。研究興趣：土壤修復技術和固體廢物資源化。在國內外相關領域的高水平期刊ACS Appl Mater Interfaces, Sep Purif Technol,?J?Hazard Mater,?J. Alloys Compd等國際著名期刊上以第一/通訊作者發表SCI收錄論文12篇，擔任《Journal of Alloys and Compounds》、《Journal of Polymers and the Environment》SCI期刊審稿人。

電子郵箱：yangshuyi@bhu.edu.cn

通訊作者 鄂濤：渤海大學環境工程專業副教授，碩士生導師。遼寧省毛皮綠色制造產業技術創新戰略聯盟理事長，錦州市金屬材料產業創新聯盟專家委員，渤海大學環保產業技術研究所所長。研究興趣：化工清潔生產工藝，土壤與水污染修復技術、低碳減碳工藝技術開發及鈦基功能材料的制備工藝及應用。在國內外相關領域的高水平期刊ACS Appl Mater Interfaces, Sep Purif Technol,?J?Hazard Mater, J. Environ. Chem. Eng等國際著名期刊上以第一/通訊作者發表SCI收錄論文20篇，主持24項科研項目，以第一發明人獲得授權發明專利11項，近三年成果轉化合同金額623萬。

電子郵箱：etao@bhu.edu.cn

06 文章信息

X. Hao, S. Yang*, T. E*, Y. Li, High efficiency and selective removal of Cu(Ⅱ) via regulating the pore size of graphene oxide/montmorillonite composite aerogel.?Journal of Hazardous Materials.?DOI:?10.1016/j.jhazmat.2021.127680

供稿人：渤海大學 郝欣