國產期刊：InfoMat、National Science Review、Nano-Micro Letters、Nano Research工作一覽

InfoMat：Co原子摻雜調節二維多孔Ni/Ni3N納米片的電子結構以促進堿性水分解

界面工程是提高純相催化劑雙功能電催化性能的有力手段。雖然有望進一步優化異質結的電子構型，以促進氫/氧演化反應(HER/OER)的反應動力學，但仍是一個挑戰。近日，鄭州大學張佳楠等人提出了一種新的原位雜化異質結策略，利用部分Co取代的Ni沸石咪唑骨架（CoNi-ZIF）納米片在NH₃氣氛下的熱解，制備了一種二維（2D）多孔Co摻雜Ni/Ni₃N異質結構納米片（Co-Ni/Ni₃N）。實驗和理論研究表明，雜化異質結構可以顯示出調節的電子態和降移的d帶中心并優化了反應中間體的吸附能，從而降低了熱力學能壘，加速了催化動力學。得益于優化的電子構型、多層空心納米片狀結構和豐富的摻雜異質結，Co-Ni/Ni₃N復合異質結催化劑在10 mA cm^-2的堿性條件下，對HER（60 mV）和OER（322 mV）均表現出高催化活性，分別比純Ni₃N低105 mV和47 mV。Co-Ni /Ni3N的電化學活性表面積是Ni₃N的2倍。此外，耦合實用水電解槽只需1.575 V的低電壓，即可獲得10 mA cm^-2的電流密度，并且可以由1.5 V的電池來驅動。本工作為利用堿性水裂解界面效應的電子調制合理地建立混合界面提供了界面工程指導。相關研究以“Regulating electronic structure of two-dimensional porous Ni/Ni₃N nanosheets architecture by Co atomic incorporation boosts alkaline water splitting”為題目，發表在InfoMat上。DOI: 10.1002/inf2.12251

圖1 二維多孔Co-Ni /Ni₃N納米片結構的合成過程示意圖

InfoMat：從預引晶策略研究單層二硒化鎢全膜的高性能電子學和光電子學

二硒化鎢(WSe₂)在電子學、光電子學和新興激子物理方面具有非凡的電子性能。單層WSe₂薄膜的合成是器件陣列和集成電路的前沿。熱化學氣相沉積(CVD)方法制備單層WSe₂薄膜，其成核機理尚不清楚。在這里，濟南大學Jinbo Pang、Hong Liu等人報告了一種早期精細調節核密度的預引晶策略，并在化學氣相沉積生長后實現完全覆蓋膜。其基本機制是預晶氧化鎢納米粒子的非均相成核。首先，優化了前驅體濃度。此外，研究確認了該方法的優越性，并與三種基質預處理方法進行了比較，包括不處理、有機溶劑超聲處理和氧等離子體處理。最終，高質量合成的WSe₂單層膜在場效應晶體管和光電探測器中表現出了出色的器件性能。研究從成核和生長數據中提取了熱力學活化能。研究結果可能會對WSe₂、其他二維材料的均質單層膜的晶圓級生產和它們的異質結構有一定的指導意義。相關研究以“High-performance electronics and optoelectronics of monolayer tungsten diselenide full film from pre-seeding strategy”為題目，發表在InfoMat上。DOI: 10.1002/inf2.12259

圖2 在基材上浸涂氧化鎢的預引晶策略

Nano?Micro Lett.：摻雜劑可調諧超薄透明導電氧化物用于高效能量轉換裝置

超薄膜基透明導電氧化物高效能量轉換器件對具有廣泛工作功能(WF)可調的TCOs提出了更高的要求。然而，由于電阻的快速增加，薄膜厚度在50 nm以下受到限制；此外，將摻雜劑引入TCOs中，如氧化銦錫(ITO)，以降低電阻，由于兩個量之間的權衡，降低了透明度。在這里，韓國高麗大學Tae Geun Kim等人演示了摻雜劑可調諧超薄(≤50 nm) TCOs通過電場驅動金屬注入(m-TCOs；m=Ni, Ag，Cu)，而不摻雜雜質，從而保證了它們固有的電學和光學性質。m-TCOs表現出廣泛的WF變化(0.97 eV)，在紫外到可見光范圍內的高透過率(365 nm時為89-93%)，以及低的薄片電阻(30-60 eV)Ω cm^?2)。實驗和理論分析表明，間隙金屬原子主要影響WF的變化，而對光學透明度沒有明顯的損失。該m-ITO被用作有機發光二極管(LED)、無機UV LED和有機光伏的陽極或陰極電極。這些結果驗證了提出的m-TCOs能夠超越傳統TCOs的限制，實現有效的載流子傳輸和光提取。相關研究以“Dopant?Tunable Ultrathin Transparent Conductive Oxides for Efficient Energy Conversion Devices”為題目，發表在Nano?Micro Lett.上。DOI: 10.1007/s40820?021?00735?y

圖3 金屬摻雜TCOs表面

Nano?Micro Lett.：碳量子點的可見和近紅外雙模式余輝及其在機密信息讀取中的應用

近紅外(NIR)，特別是含NIR的雙/多模余輝，在許多領域都有很好的應用前景，但實現材料的近紅外特性仍然是一個巨大的挑戰。在此，鄭州大學Yike Li聯合江南大學Kai Jiang、Hengwei Lin等人報道了一種簡單的方法，通過原位包埋o-CDs(由鄰苯二胺制備)到三聚氰尿酸(CA)基質(o-CDs@CA)，制備綠色和近紅外雙模碳量子點(CDs)余輝材料。進一步研究表明，o-CDs@CA的綠色余輝和近紅外余輝分別來源于o-CDs的熱激活延遲熒光(TADF)和室溫磷光(RTP)。此外，o-CDs和CA之間的共價鍵的形成，以及o-CDs三重態的多重固定和剛性效應的存在，被證實是激活觀測到的雙模余輝的關鍵。o-CDs@CA的近紅外RTP由于壽命較短且對人類視覺不敏感，直接觀測時完全被綠色TADF覆蓋。然而，如果使用光學濾光片(截止波長為600 nm)， NIR RTP信號很容易被捕獲。利用這些獨特的特性，o-CDs@CA在防偽和信息加密方面的應用得到了很好的證明，具有很強的保密性。最后，該方法也適用于其它類型的CDs，以實現或提高其余輝性能。相關研究以“Green and Near?Infrared Dual?Mode Afterglow of Carbon Dots and Their Applications for Confidential Information Readout”為題目 ，發表在Nano?Micro Lett.上。DOI:10.1007/s40820-021-00718-z

圖4 o-CDs@CA合成的示意圖、結構以及在日光下，365 nm紫外線照射下的圖像

Nano Research：自模板生成雙金屬-有機骨架納米磚作為高效水氧化的預催化劑

單晶金屬有機骨架(MOF)的二維空心納米結構的制備是一項具有挑戰性的任務。在此，香港城市大學的Jian Lu、Yang Yang Li等人報道了雙晶型 MOF納米磚是一個準中空的二維結構，具有多金屬節點和可替換的有機配體，通過通用的一鍋方法均勻而牢固地生長在導電泡沫鎳上。類孿晶MOF納米磚的形成過程主要包括富鐵MOF層的選擇性外延生長和預先形成的富鎳MOFs的同時溶解，這些都可以歸因于一種特殊的自模板機制。雙晶型MOF納米磚陣列具有極好的結構優勢，具有高度暴露的活性位點、卓越的導電性和層次性的孔隙度，使這種材料能夠有效地進行電催化。以在泡沫鎳上生長的NiFe-MOFs為例，合成的類雙金屬納米磚陣列可以直接作為三維集成電極用于1 M KOH中的高性能水氧化，具有低過電位、快速反應動力學(28.5 mV·dec^?1)，穩定性極佳。有趣的是，不穩定的NiFe-MOF被用作氧析反應(OER)的前催化劑，單晶NiFe-MOF前驅體可以在OER過程中原位拓撲化學調控成多孔和低晶NiFeOx納米片。這項工作擴展了中空策略，以制造中空的MOFs二維結構，并強調其在高級電催化中的直接應用。相關研究以“Self-templated formation of twin-like metal–organic framework nanobricks as pre-catalysts for efficient water oxidation”為題目，發表在Nano Research上。DOI: 10.1007/s12274-021-3885-y

圖5 類孿晶NiFe-MOF納米磚/NF陣列的微觀結構表征

Nano Research：Ru修飾、鈷基納米粒子封裝多孔N摻雜碳多面體作為長壽命Li-O2電池的陰極催化劑

鋰(Li)-O₂電池因其超高的理論能量密度而引起了全世界的關注。然而，由于鋰氧電池極化嚴重、循環壽命較低、Li₂O₂分解不可逆等原因，現階段鋰氧電池的大規模應用前景渺茫。青島科技大學的Ziyang Guo、Lei Wang等人探索了一種簡單的方法，通過熱解含有釕基配體的Co/Zn基沸石咪唑框架(ZIFs)，制備高度分散的鈷基納米顆粒，包覆多孔N摻雜碳多面體(LRu@HDCo-NC)。即使是非常少量的Ru引入(1.8%)，LRu@HDCo-NC仍表現出優越的析氧反應/氧還原反應(OER/ORR)的性能，并抑制了鋰氧電池的副反應，這是由于鋰氧電池具有豐富的孔隙、豐富的表面N雜原子和Zn揮發誘導的高度分散的金屬基位點，以及由ZIFs衍生的導電/穩定碳骨架。LRu@HDCo-NC負極應用于Li-O₂電池時，具有較高的放電容量15973 mAh·g^?1在200 mA·g^?1，良好的容量保持率(12,362 mAh·g^?1在500 mA·g^?1)和優異的穩定性，低電壓極化< 2.3 V下，在500 mA·g^?1截止容量為1000 mAh·g^?1。更重要的是，一系列的非原位和原位表征技術揭示了LRu@HDCo-NC陰極可以有效地促進Li-O₂電池中的可逆反應。相關研究以“The highly dispersed Co-based nanoparticles encapsulated into porous N-doping carbon polyhedral with the low content of Ru modification as a promising cathode catalyst for long-life Li-O₂ batteries”為題目，發表在Nano Research上。DOI: 10.1007/s12274-021-3938-2

圖6 ?LRu@HDCo-NC的合成示意圖及表征

NSR：合理設計鈣鈦礦異質結構晶體用于光電檢測

偏振光電檢測是光學應用的核心，并已成功地在二維(2D)材料的光電探測器中演示，如層狀混合鈣鈦礦; 然而，在這樣的光電探測器中實現高極化靈敏度仍然是極具挑戰性的。中科院福建物質結構研究所羅軍華等人通過“異質結構筑”策略，設計并生長了一類新型的二維/三維單晶雜化鈣鈦礦異質結(4-AMP)(MA)₂Pb₃Br₁₀/MAPbBr₃(MA = 甲胺; 4-AMP = 4-氨甲基哌啶)，并首次將這一材料體系應用于偏振光電探測的研究。據報道，這種高極化選擇性已經超過了所有報道的鈣鈦礦基器件，與傳統的無機異質結構光電探測器相當，甚至更好。進一步的研究表明，在結處形成的內建電場可以在空間上將光生電子與空穴分離，降低它們的復合率，從而提高極化敏感光探測性能。這項工作為偏振敏感材料提供了新的來源，并為新型光電器件的設計提供了新的思路。相關研究以“Rational design of high-quality 2D/3D perovskite heterostructure crystals for record-performance polarization-sensitive photodetection”為題目，發表在NSR上。DOI: 10.1093/nsr/nwab044

圖7 異質結構偏振光電探測器器件性能

NSR：受魚群效應啟發的自聚集、自清潔的太陽能水鹽分離器件

徹底分離水和溶質是水處理的最終目標，最大限度地實現資源的循環利用。然而，商業化的方法，如蒸發結晶器消耗大量的電力和顯著的碳足跡，導致呼吁替代節能和環保戰略。在這里，受到魚群游動的啟發，南京大學朱嘉等人展示了一個由膨脹聚苯乙烯(EPS)-核/氧化石墨烯(GO)-殼粒子自組裝的集體系統，該系統能夠在陽光下實現自主、高效和完全的溶質分離。通過利用表面張力，這些量身定制的粒子自然聚集在一起，并結合成一個系統，共同協調地發揮作用，在均勻飽和的鹽水中連續地成核、生長和輸出鹽晶體，完成溶質分離。該系統在1個標準太陽條件下，太陽能蒸汽轉換效率可達90%以上，產鹽率可達0.39 kg m^-2 h^-1。與商業化方法相比，處理1噸飽和鹽水可減少約50公斤的碳足跡。相關研究以“A scalable fish-school inspired self-assembled particle system for solar-powered water-solute separation”為題目，發表在NSR上。DOI: 10.1093/nsr/nwab065

圖8 自聚集、自清潔的太陽能水鹽分離器件

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