江西師范大學袁彩雷團隊Nano Lett.: 無場增強磁性二維異質結析氧反應

析氧反應（OER）是水裂解、CO₂還原和金屬空氣電池等眾多電化學儲能和轉換技術中的關鍵過程。但OER的四電子過程動力學緩慢，從根本上限制了其反應效率。近年來，理論和實驗研究表明鐵磁（FM）電催化劑利用自旋相關動力學降低了OER動力學勢壘，從而提高反應效率。因此可以預期，二維鐵磁材料在可利用自旋相關OER動力學的基礎上，結合二維材料普遍具有的特性（例如高比表面積、優異的機械性能、高導電性和高導熱性等），有望發展成為新一代高效的OER電催化劑。然而相關研究尚未見報道，主要原因是二維鐵磁材料在空氣中的不穩定性和居里溫度（T_C）低于室溫。

近期，江西師范大學袁彩雷教授團隊在大面積合成空氣穩定的二維鐵磁Cr₂Te₃（T_C約200 K）的基礎上，通過近鄰反鐵磁（AFM）CrOOH實現Cr₂Te₃室溫鐵磁性，并報道了該磁性二維異質結Cr₂Te₃/CrOOH磁化后OER性能的永久增強。這種無需施加外磁場保持OER性能的永久提升是繼袁彩雷教授團隊前期通過施加外磁場增強碗型室溫鐵磁MoS₂析氫反應（HER）性能（W. Zhou et al., Nano Letters 2020, 20, 2923-2930）的又一突破，可以避免在實際催化應用中由于施加外磁場導致的設備不兼容和額外的成本問題。

實驗發現，在Cr₂Te₃析氧反應過程中活性邊界自然演化為CrOOH AFM，原位形成了Cr₂Te₃/CrOOH（順磁（PM）/AFM）橫向異質結。磁學測量表明，在PM/AFM異質結中磁近鄰效應的作用下，Cr₂Te₃實現了室溫下長程鐵磁有序。因此，可進一步通過磁化提升其OER性能。得益于自旋的非易失性，這種增強是無場的（無需外加磁場持續作用）和永久性的。這一研究揭示了將磁性二維材料及其異質結構應用于OER的可能性，并表明PM/AFM異質結構催化劑中的磁近鄰效應可以在無場的方式下提高自旋相關電催化效率。

圖1. 空氣穩定的二維鐵磁Cr₂Te₃結構表征及磁學特性。

圖2. Cr₂Te₃/CrOOH異質結結構表征及OER理論計算。

圖3. Cr₂Te₃/CrOOH異質結磁學特性及磁近鄰效應示意圖。

圖4. Cr₂Te₃/CrOOH異質結磁化前后的OER性能測試。

圖5. Cr₂Te₃/CrOOH異質結的OER性能及結構穩定性測試。

研究成果于2021年12月3日以“Field-free improvement of oxygen evolution reaction in magnetic two-dimensional heterostructures”為題在線發表在Nano Letters上。袁彩雷教授課題組碩士研究生熊自仁和胡策博士為論文的共同第一作者，通訊作者為袁彩雷教授，江西師范大學為論文的第一單位。該項工作得到了國家自然科學基金委、江西省主要學科學術和技術帶頭人培養計劃以及江西省自然科學基金委等的支持。

文章鏈接如下：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03981

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