第6篇!北航趙立東教授最新成果再次刊登science


【導讀】

熱電材料具有巨大的綠色能源發電潛力,因為它們可以實現熱電之間的直接轉換。熱電性能由無量綱品質因數決定,ZT=S2σT/κtot,其中S、σ、T、κtot分別表示塞貝克系數、電導率、開爾文絕對溫度和總導熱系數,其中包括晶格導熱系數κlat和電子導熱系數κele。盡管這些參數之間復雜的相互關系對優化熱電性能提出了挑戰,但經過數十年的努力,研究人員已經開發出幾種策略來解決它,包括能帶結構工程以增強電傳輸特性,設計多維缺陷以抑制熱傳導,并利用固有的低熱導率材料專注于優化電傳輸性能。由于這些策略,ZTmax值超過2.0的熱電材料不再像幾十年前那樣罕見。而ZT值過高可能是溫度因素造成的。用Z代替ZT計算電子和聲子在不同溫度下的輸運更直觀。在熱電器件的設置上,一些最先進的熱電材料仍然不能滿足必要的要求,因為實際的熱電器件要求在寬溫度范圍內ZT高,即ZTave高。

寬帶隙半導體最近受到了廣泛關注,因為它們在很寬的溫度范圍內表現出高熱電性能。SnSe 是一種層狀半導體,具有Eg?~ 33 kBT (0.86 eV)的寬帶隙,在 p 型和 n 型晶體中均表現出顯著的熱電性能。最近在p型SnSe晶體中動量和能量多能帶排列的策略已經在300至 773 K 沿面內方向實現了~1.9的高ZTave?。然而,其n型對應物在相同溫度范圍內的熱電性能需要進一步提高。與p型SnSe晶體相比,n型SnSe晶體在面外方向上比在面內方向上實現更高的熱電性能。

【成果掠影】

今日,北京航空航天大學趙立東教授聯合奧地利科學技術學院Cheng Chang教授報道通過在n型SnSe中使用Cl和Pb促進3D電荷傳輸和加強2D聲子散射來提高μH并降低κlat?,從而證明了電子和聲子去耦。通過降低變形勢來實現高μH,這源于應變和溫度引起的高晶體對稱性。此外,通過Pb合金化誘導質量和應變波動降低了 ??κlat。應用相變速率模型來修改相變期間的真實κtot。最后,得到了n型SnSe-Cl-PbSe晶體在748k時的Zmax約為4.1×10?3?K?1,在300到773K時的ZTave約為1.7。還測量了SnSe-Cl-PbSe的面內和面外方向的熱電特性,以表明其優異的面外熱電性能。這些發現減輕了p型和n型SnSe晶體之間的熱電性能差距,并表明聲子-電子去耦在實現高性能熱電方面的關鍵作用。相關研究成果以“High thermoelectric performance realized through manipulating layered phonon-electron decoupling”為題發表在science上。

【數據概覽】

圖 1。通過增強 3D 電荷和 2D 聲子傳輸使電子和聲子去耦。

圖 2。沿面外方向的電傳輸特性。

圖 3。促進載體流動性。

圖 4。沿面外方向的熱傳輸特性。

【成果啟示】
與熱電材料的實質性進展相比,熱電模塊的研究進展緩慢。使用最先進的材料制造模塊一直是現階段廣泛商業應用的最關鍵任務。未來的研究應更多??地關注模塊結構、接觸層、界面穩定性等工程問題的系統基礎研究。具體而言,低機械強度是層狀材料面臨的另一個挑戰。因此,通過操縱層之間的弱化學鍵或使用其先進的面外傳輸設計熱電薄膜模塊來提高機械強度將是未來工作的有希望的領域。

文獻鏈接:“High thermoelectric performance realized through manipulating layered phonon-electron decoupling”(science,2022,10.1126/science.abn8997

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