01. 導讀

通過最大化每單位面積產生的電力，可以加快光伏（PV）的部署，因為現在PV系統的成本分布主要由系統平衡組件（如安裝系統、布線、人力和逆變器）主導，而不是PV面板的成本。這種系統平衡成本與安裝面積大致成比例，并且有利于具有高功率與面板面積比的PV技術。然而，結晶硅（C-Si）太陽能電池的最高功率轉換效率（PCE）為26.8%，接近理論極限29.5%。在太陽照射條件下，克服這種PCE限制的唯一經驗證方法是將幾種互補的光活性材料（即多個結）組合在一個單一器件中（3）。在迄今為止報道的不同類型的多結設計中，c-Si與金屬鹵化物鈣鈦礦的組合在串聯太陽能電池中一直是研究的焦點，因為它具有高PCE和低制造成本的潛力。

金屬鹵化物鈣鈦礦結合了多種關鍵特性，適用于有效的多結光伏，包括高吸收系數和尖銳的吸收邊緣，具有長擴散長度的雙極電荷傳輸，以及可調的組成能隙（Eg）。薄膜鈣鈦礦太陽能電池可以直接沉積在c-Si電池的正面，以降低熱化損失并將可實現的PCE范圍擴展到>30%。單片兩端串聯結構的性能潛力通過報告的在1平方厘米照射面積上高達33.7%的PCE得到了證明。迄今為止報告的大多數高效串聯電池使用一個Si晶片，其前表面經過機械或化學拋光，或者具有比鈣鈦礦層厚度更小的適應性亞微米紋理（通常為500納米至1毫米）。這種平面或納米紋理的正面拓撲結構——通常通過蝕刻PV行業中常用的制備成幾微米高度的金字塔——使得可以使用標準的溶液在基體上面沉積無針孔的鈣鈦礦薄膜。然而，這種修改以光學性能為代價，因為串聯電池的正面是平坦的，并且當使用亞微米級的Si紋理時，因為非均勻性的溶液處理的使鈣鈦礦膜平坦化。因此，由于缺乏反彈效應，這些電池設計在串聯的正極處呈現了更多的反射損失。總的來說，串聯器件的正面具有金字塔紋理可以限制反射損失，因為它可以吸收鄰近金字塔反射的光線，而Si晶片兩側都具有紋理則可以提高對紅外光的吸收能力。

我們先前報道了一種混合的兩步沉積方法，將熱蒸發和旋轉涂相結合，以使鈣鈦礦層覆蓋在微米級Si金字塔上，從而在后表面和前表面都具有紋理的鈣鈦礦/c-Si串聯電池中進行了覆蓋。盡管這些串聯電池由于前面的金字塔紋理而具有較高的光電流，但非輻射復合損失相當大。其中一個挑戰是迄今為止大多數報告的頂表面鈍化方法不能直接適用于微米級紋理，因為它們涉及從液體溶液中沉積納米級有機層。并且，這些加工路線通常在這種表面紋理上產生非均勻（不完全）的涂層。

02. 成果掠影

鑒于此，洛桑聯邦理工學院微電子研究所Xin Yu Chin在之前的工作基礎上，利用磷酸化合物在兩個不同的角色中來鈍化界面缺陷，設計了一種串聯器件，將鈣鈦礦層覆蓋在具有微米級金字塔紋理的硅底部電池上，以提高光電流。在處理序列中使用添加劑，調節鈣鈦礦的結晶過程，并減輕發生在鈣鈦礦頂部與電子選擇性接觸（富勒烯C60）之間的復合損失。我們展示了一個有效面積為1.17平方厘米的器件，實現了31.25%的認證功率轉換效率。相關研究成果以“Interface passivation for 31.25%-efficient?perovskite/silicon tandem solar cells”為題，發表在頂級期刊《Science》上。

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03. 核心創新點

本文的核心創新點是通過在鈣鈦礦/C-Si太陽能電池中采用具有微米級紋理的硅片、優化鈣鈦礦沉積過程并使用磷酸基團進行界面鈍化，成功減輕了非輻射復合損失，實現了高達31.25%的電池轉換效率。

04. 數據概覽

圖1. 添加FBPAc時減少非輻射復合損失并改善晶體學性質（A）相對于玻璃/鈣鈦礦參考的光致發光量子產率數據提取的鈣鈦礦薄膜的光伏發光損失 （無和有FBPAc）。 空心菱形數據點對應于沉積在不同HTL（spiro-TTB、TaTm和Me-4PACz）上的鈣鈦礦薄膜的光伏發光損失，實心菱形與其中一個HTL和C60 ETL夾層的薄膜相關。 （B和C）?Pb4f軌道的高分辨XPS光譜（B）和有無FBPAc的鈣鈦礦薄膜的XRD圖案（C）。a.u.，任意單位。

圖2. FBPAc對鈣鈦礦結晶和形成的微觀結構的影響。 （A）?GIWAXS數據顯示鈣鈦礦相（在圖中表示為PK）的（110）和（002）平面以及在150℃的鈣鈦礦結晶過程中PbI₂相的（001）平面的演變情況。 （B）?二次電子SEM圖像突出顯示了添加FBPAc時表面形態的差異，箭頭表示FBPAc聚集體。 （C）?¹⁹F^-和¹²C₂^-的SIMS圖。亮色和暗色區域分別表示較高和較低的信號計數。 （D）與（C）中顯示的¹⁹F^-和¹²C₂^-SIMS信號相對應的直方圖。

圖3. 由于Me-4PACz和FBPAc的聯合作用以及串聯器件前端的金字塔紋理，實現了31.25%的高效率鈣鈦礦/c-Si太陽能電池。 （A）?鈣鈦礦/c-Si串聯結構的示意圖和微觀紋理硅上鈣鈦礦頂部電池的相應圖片。縮略詞a-Si:H和nc-Si:H分別表示非晶和納米晶硅，而（i / n / p）表示層的摻雜情況。 （B）串聯器件正面的二次電子SEM圖像。 （C至E）獨立認證的EQE（C），漸近最大功率（P_max）掃描（D）以及圍繞P_max的電流密度和功率密度跟蹤（E）。

05. 成果啟示

本文確定并減輕了發生在具有微米級紋理的硅片的鈣鈦礦/c-Si串聯電池界面的非輻射復合損失，這是c-Si光伏中使用的工業標準。使用Me-4PACz減少了鈣鈦礦/HTL界面的電壓損失，而在鈣鈦礦沉積序列中加入FBPAc減少了鈣鈦礦/C60 ETL界面的電壓損失，并導致具有較大結晶領域的更有利的鈣鈦礦微觀結構。通過XPS和SIMS成像，可以看到FBPAc存在于鈣鈦礦頂部表面，并通過其磷酸基團與鈣鈦礦中的鉛缺陷發生配位作用。總的來說，將具有微米級紋理的c-Si、使用混合的兩步法在此紋理上均勻沉積的1毫米厚鈣鈦礦吸收層以及吸收層兩側的磷酸基團結合起來，以改善界面鈍化效果，實現了一個獨立認證的31.25% PCE的串聯電池。這些結果表明，如何將具有標準工業微米級紋理的c-Si太陽能電池升級，以將其PCE提高到>30%。

原文詳情：

原文詳情:Xin Yu Chin et al. Interface passivation for 31.25%-efficient perovskite/silicon tandem solar cells.Science381,59-63（2023）.DOI:10.1126/science.adg0091.

本文由Andy供稿。