量子點大牛Victor I. Klimov最新Nature Photonics：磁性摻雜量子點的高效光電發射

小藝 1年前 (2022-05-19) 1704瀏覽

一、【導讀】 ?

傳統的光電發射機制基于光電效應：在光電發射中，電子在與光相互作用時從材料中射出，由于光子的能量轉移到束縛電子上，束縛電子在材料外被提升為更高能量的非束縛態。然而，通常情況下，發射的電子通量只是入射光子通量的一小部分，千分之一或更少，這是非常低效的。另一個限制是需要高能紫外線甚至X射線光子來克服電子與材料的強鍵合。因此，這樣的光子很難產生。此外，它們在太陽光譜中比較稀疏，這限制了傳統光電發射在太陽光化學中的效用。將磁性離子結合到膠體量子點中，使它們能夠將光轉換為自由電子流，有助于克服傳統光電效應的缺陷，在氧化還原光化學、光電倍增管、加速器和自由電子激光器等方面具有巨大的應用前景。

二、【成果掠影】

近日，美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室科學家Victor I. Klimov團隊展示了一種“自旋交換俄歇式”光電發射機制，通過將錳添加到特殊尺寸的量子點中來快速推動能量從錳離子到量子點電子，最終使電子達到“自由”未結合的狀態，有助于克服傳統光電效應的缺陷。在錳摻雜的CdSe溶劑化電子膠體量子點中，兩步俄歇上轉換可在可見光脈沖的激發下實現高效的光電子發射。這種效應是通過從激發的錳離子到本征膠體量子點激子的極快的亞皮秒俄歇式能量轉移實現的。由于該過程的速度超過了帶內冷卻的速度，因此由第一個俄歇激發步驟產生的高能“熱”電子可以通過錳離子到膠體量子點的能量轉移步驟有效地進一步提升到外部“真空”狀態。這種膠體量子點電離途徑利用了與自旋交換俄歇過程相關的異常大的上坡能量增益率，并導致超過3%的光電發射效率，比未摻雜的膠體量子點高幾個數量級。利用這種現象可以實現溶劑化電子的高產率（>3%的內部量子效率），這使得它在可見光驅動的氧化還原光化學中具有相當大的用途。該論文以“High-efficiency photoemission from magnetically doped quantum dots driven by multi-step spin-exchange Auger ionization”為題發表在知名期刊Nature Photonics上。