Nature：鹵化物鈣鈦礦的降解位點：局部納米級相雜質

鹵化物鈣鈦礦的降解位點：局部納米級相雜質

【導讀】

了解導致新興能源材料不穩定的納米級化學和結構變化對于減輕設備退化至關重要。鹵化物鈣鈦礦光伏器件在單結和串聯鈣鈦礦/硅電池中的功率轉換效率分別達到了25.7%和29.8%，但在連續運行下仍無法保持這種性能。

【成果掠影】

劍橋大學Samuel D. Stranks和沖繩科技大學院大學Keshav M. Dani課題組合作，開發了一個多峰顯微鏡工具包，以揭示在領先的富含甲脒的鈣鈦礦吸收體中，包括六方多型體和碘化鉛夾雜物在內的納米級相雜質不僅是光激發載流子的陷阱，而且通過同樣的陷阱過程也是光降解吸收體層的位點。在與陷阱團簇相關的相雜質處觀察到光照引起的結構變化，本工作發現即使是微量的這些相，否則無法用體積測量來檢測，也會損害器件的壽命。這些不需要的相包裹體的類型和分布取決于薄膜的成分和加工，其中多型態的存在對薄膜的光穩定性最不利。重要的是，本工作揭示了性能損失和本征退化過程都可以通過調制這些缺陷相雜質來減輕，并證明這需要仔細調整局部結構和化學性質。這種關聯光束敏感能源材料的納米級景觀的多模態工作流程將適用于尚未建立局部性能和操作穩定性圖的半導體。相關論文以題為“Local Nanoscale Phase Impurities are Degradation Sites in Halide Perovskites”發表在Nature上。

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【數據概況】

圖1. 陷阱簇是局部降解位點的場所

圖2. 光致降解發生在Cs_0.05FA_0.78MA_0.17Pb(I_0.83Br_0.17)₃薄膜中的相雜質處，通過監測光照后的結構變化來確定

圖3. 薄膜成分和鈍化調節富含FA的鈣鈦礦中相雜質的性質和活性以及由此產生的光穩定性

【成果啟示】

總而言之，本工作揭示了通過有針對性地去除缺陷六方相來開發對光穩定的高性能鈣鈦礦吸收體的指導方針。本工作表明，調制八面體傾斜的平均大小可以調諧六方夾雜的密度。傾斜可以通過調整成分來改變，例如通過A位陽離子和/或X位陰離子合金化，或者利用有機分子作為模板劑。這些多模態工具包為評估這些性質提供了獨特的窗口，并將適用于理解其他一系列新興半導體的納米性能和退化景觀。

文獻鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-04872-1