普渡大學李統藏NAT. MATER.:SvdW材料-深入“核”心的超薄六方氮化硼
一、導讀
二維范德華(vdW)材料中的電子自旋在自旋電子學和凝聚態物理的最新發展(包括拓撲絕緣體、二維 (2D) 磁體和自旋液體)中發揮了重要作用。 大多數 vdW 材料還具有非零核自旋。如果可以有效地極化和相干控制這些核自旋,則它們可用于量子傳感和量子信息處理。然而,范德華材料中的核自旋仍然是一種未開發的量子資源。
二、成果背景
為了解決這一難題,美國普渡大學李統藏教授作為通訊作者在“NATURE MATERIALS”上發表題為“Nuclear spin polarization and control in hexagonal boron nitride”的文章。他的研究團隊使用核自旋和硼空位(VB-)電子自旋之間的超精細相互作用 (HFI) 在室溫下對超薄六方氮化硼(hBN)中的核自旋進行光學極化和量子相干控制。李統藏教授團隊還觀察到VB- 缺陷附近的氮原子核自旋的拉比頻率比孤立核大 350 倍的現象,證明了核自旋的快速相干控制。
三、關鍵創新
1.利用 hBN 中的極化核自旋,實現了光學檢測的核磁共振 (ODNMR)。
2.利用超精細增強技術,實現了核自旋的兆赫級快速相干控制。
3.檢測到電子自旋介導的核-核自旋耦合比直接核-核自旋偶極耦合大五個數量級,有望用于多量子位操作。
4.為操縱二維范德華材料中的核自旋用于量子信息科學和技術開辟了新途徑。
四、核心數據解讀
圖1: 具有 VB- 自旋缺陷的 hBN 中核自旋的光學極化。@ NATURE MATERIALS
a,2D hBN 晶格中圍繞 VB- 缺陷的核自旋的示意圖。氮(藍色)和硼(綠色)原子都有非零的核自旋。VB- 缺陷(紅球)的電子自旋通過 HFI 耦合到三個最近的氮原子核自旋。 b, 一個 VB- 缺陷的基態電子自旋密度。c, 一個 VB- 缺陷的激發態電子自旋密度。d,展示光學核自旋極化動力學的簡圖。紅色虛線表示非輻射躍遷,綠色實線表示保持核自旋的光學躍遷。灰色箭頭表示橫向 HFI 雜化電子-核自旋態。在激發態能級反交叉ESLAC (e) 和遠離 ESLAC (f) 的弱磁場中 VB- 缺陷的光探測磁共振(ODMR)譜。豎虛線顯示超精細峰的預期位置。(e)中水平虛線箭頭顯示不同功率激光激發下的中心偏移。微波功率為5 mW。
圖2: 三個最近的氮原子核自旋的極化。@ NATURE MATERIALS
a, 在100 μW (a) 和600 μW (b) 的激光激發下,在 ESLAC 上的 ODMR 譜。b,用七條洛倫茲曲線擬合實驗數據,對應 mI = + 3,+ 2,+ 1,0,-1,-2,-3。利用100 μW 的數據擬合得到每個超精細峰的頻率,并且不隨激光功率的增加而改變。中心虛線垂直線表示 mI = 0時的超精細峰。c,測量三個最近的氮原子核自旋的平均極化作為磁場的函數。當磁場從7 mT 增加到110 mT 時,核自旋極化增加。強激光激發(7 mW,紅色曲線)產生的核自旋極化比弱激光激發(200 μW,藍色曲線) 產生的核自旋極化更大。d,核自旋極化作為激發激光功率的函數,在 ESLAC (74 mT,藍色曲線)和在小磁場(10 mT,紅色曲線)。微波功率為PMW = 5 mW。
圖3: 最近的三個氮核自旋的光探測核磁共振(ODNMR)譜。@ NATURE MATERIALS
a, 與三個最近的氮原子核自旋耦合的 VB- 缺陷示意圖。施加垂直于 hBN 薄片的外部靜磁場(B)。射頻脈沖產生面內交流磁場,驅動核自旋躍遷。微波脈沖驅動電子自旋躍遷。 b,電子自旋與核自旋在磁場中耦合的能級圖。這些相互作用包括零場分裂ZFS、電子自旋塞曼效應、 HFI、四極相互作用和核自旋塞曼效應。 c,模擬 ESLAC 周圍的電子自旋能級,其中 ms = -1分支有27條線,h 表示普朗克常數。 d,ODNMR 脈沖序列示意圖。 e, ODNMR 譜的大范圍掃描。使用 ENDOR 序列,觀察到一個在45 MHz 左右的寬峰(紅色曲線) ,而當沒有 微波π 脈沖(藍色曲線)時,這個峰消失了。 f, 模擬核自旋躍遷。 g,對 ms = -1分支的 ODNMR 譜進行了更詳細的測量。 h, 實驗結果與數值模擬結果比較表明,兩者吻合較好。I,通過使用弱射頻信號(PRF = 0.06 W)驅動核自旋躍遷較長時間,可以得到較窄的核磁共振峰。微波功率為 PMW = 0.35 W。外部磁場為74 mT。
圖4: hBN 中核自旋的相干控制。@ NATURE MATERIALS
當驅動射頻功率分別為0.35 W (a)、0.50 W (b) 和0.80 W (c) 時,ODNMR 與射頻脈沖持續時間寬度的函數對比。射頻驅動器的頻率為52.05 MHz。磁場為74 mT,實線是結合拉比振蕩和指數衰減的擬合結果。對于強射頻驅動(c) ,拉比振蕩包含一個以上的頻率成分。 d,拉比頻率作為射頻驅動功率的函數。誤差線顯示數據點的標準偏差。微波功率為 PMW = 0.35 W。外部磁場為74 mT。
五、結論
作者在vdW 材料hBN中制備了VB-電子自旋缺陷,通過利用VB-? 自旋缺陷,能夠用激光在室溫下在廣泛的磁場范圍內極化三個最近的 14N 核自旋。 光探測核磁共振(ODNMR) 測量顯示了使用 hBN 的自旋缺陷的 NMR 光譜。 進一步揭示了由電子自旋介導的強核-核自旋耦合,有望用于實現多量子位操作。此外,他們還演示了核自旋的兆赫級快速相干控制,為量子信息科學和技術開辟了新途徑。
通訊作者介紹:
李統藏,美國普渡大學物理和天文系、以及電子工程和計算機系副教授。2004年于中國科學技術大學獲得學士學位。2011年在德克薩斯大學奧斯汀分校獲得博士學位。在Science,Nature Physics,Nature Nanotechnology, Nature Materials,Physical Review Letters等期刊上發表論文五十多篇。 在2010年用激光光鑷首次實驗測量了懸浮粒子布朗運動的瞬時速度,完成了這個愛因斯坦在一百多年前認為是不可能完成的任務。2018年研制成每分鐘轉速超過600億次的世界最快轉子,被美國物理學會下屬《物理》網站選為2018年國際物理學領域的十項重大進展之一。目前主要研究方向:二維材料自旋量子比特,量子光力學,量子傳感等。
李統藏教授最近有關六方氮化硼中核自旋和電子自旋的論文包括:
- Gao, et al. "Nuclear spin polarization and control in hexagonal boron nitride." Nature Materials (2022) https://www.nature.com/articles/s41563-022-01329-8
- Mathur, et al. "Excited-state spin-resonance spectroscopy of VB- defect centers in hexagonal boron nitride," Nature Communications, 13, 3233 (2022).
- Gao, et al. "High-contrast plasmonic-enhanced shallow spin defects in hexagonal boron nitride for quantum sensing," Nano Letters 21, 7708 (2021).
- Gao, et al. "Femtosecond Laser Writing of Spin Defects in Hexagonal Boron Nitride," ACS Photonics, 8, 994 (2021).
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