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小胖紙 10個月前 (09-23) 1770瀏覽

【導讀】

溶液處理的鈣鈦礦太陽能電池（perovskite solar cells, PSCs）的功率轉換效率（power conversion efficiency, PCE）逐漸提高，部分原因在于鈍化鈣鈦礦吸收層和電荷傳輸層之間的晶界和界面。二維（2D）鹵化物鈣鈦礦（HaP）鈍化層在提高開路電壓（VOC）和填充因子（FF）方面最有效，通過在3D HaPs上旋轉涂覆分散在異丙醇或氯仿中的有機陽離子來生長。該涂層從3D鈣鈦礦層中去除了一些過量的碘化鉛（PbI₂），然后形成異質2D相或寬帶隙2D HaP的超薄層。然而，缺乏對2D HaP的相純度、薄膜厚度、取向和結構相的控制，限制了它們作為界面鈍化層的使用。此外，固態平面內生長難以擴展到大面積。因此，一直缺乏制備具有所需能級、厚度和方向的溶液處理的3D/2D HaP異質結。

【成果掠影】

在2022年9月22日，美國萊斯大學Aditya D. Mohite和Jacky Even（共同通訊作者）等人報道了一種溶劑設計原理，用于制造溶液處理的3D/2D HaP雙層結構，具有任何2D HaP所需的薄膜厚度和相純度。其中，包含Ruddlesden-Popper（RP）、Dion-Jacobson（DJ）或交替陽離子中間層（ACI）——由通式L'A_n-1B_nX_3n+1（DJ）描述，其中L'是長鏈有機陽離子，A是小的一價陽離子，B是二價金屬，X是一價陰離子，并且n是沿堆疊軸的PbI₆鍵合八面體的數量。通過利用溶劑介電常數和Gutmann供體數，可以在3D鈣鈦礦上生長具有所需成分、厚度和帶隙的相純2D鹵化物鈣鈦礦疊層，而不會溶解下面的基板。表征揭示了一個20 nm的3D-2D過渡區域，主要由底部3D層的粗糙度決定。2D鈣鈦礦層的厚度依賴性揭示了n-i-p和p-i-n架構的預期趨勢，與2D鈣鈦礦的能帶對齊和載流子傳輸限制一致。實驗測得光伏效率為24.5%，保持99%初始光伏效率的時間（T99）超過2000 h，具有出色的穩定性，這意味著3D/2D雙層繼承了2D鈣鈦礦的固有耐久性而不會影響效率。研究成果以題為“Deterministic fabrication of 3D/2D perovskite bilayer stacks for durable and efficient solar cells”發布在國際著名期刊Science上。

【數據概覽】