首爾大學Nature：一石二鳥，實現超亮鈣鈦礦發光二極管

NSCD 8個月前 (11-28) 1304瀏覽

  • 【導讀】

鉛基鹵素鈣鈦礦材料具有優異的光學性能，是實現高效發光二極管的不二選擇。然而，提升基于鈣鈦礦的發光二極管的性能仍困難重重。其中，最大的挑戰在于如何實現載流子限域以提升發光效率的同時保持良好的電荷輸運能力。這是獲得高流明、高效率、長壽命鈣鈦礦發光二極管的關鍵。

  • 【成果掠影】

近日，首爾大學 Tae-Woo Lee團隊在Nature發表了新的研究論文，通過配體與三維大尺寸鈣鈦礦晶體間的原位反應，成功獲得了尺寸在10 nm具有強載流子限域效應的核殼結構鈣鈦礦納米晶。利用配體（芐基磷酸，BPA）與晶體表面的缺陷配位，將大晶粒（~205 nm）分裂為納米晶，從而實現了對載流子的限域。同時，BPA與晶體表面欠配位的Pb原子形成共價鍵從而大幅降低了缺陷密度，進一步提升了發光效率。在全部反應過程中，避免了長鏈絕緣性配體的引入，從而保證了良好的電荷輸運特性。該策略完美的實現了強載流子限域和高效電荷輸運的結合。進一步的測試表明，基于該核殼結構納米晶所制備的發光二極管在相應測試條件下可分別實現28.9%的外量子效率和高達473990?cd?m?2的亮度。優秀的電荷輸運特性大幅降低了驅動電壓。相比未作處理的鈣鈦礦薄膜發光二極管，基于核殼結構鈣鈦礦的發光二極管的T50（效率降至初始效率的50%所對應的時間：14小時@10000?cd?m?2）大大延長。

相關研究文章以“Ultra-bright, efficient and stable perovskite light-emitting diodes”為題發表在Nature上。

  • 【核心創新點】

通過短鏈配體對大尺寸鈣鈦礦晶粒的原位分裂以獲得納米晶，同時實現了強載流子限域和高的電荷輸運特性。

  • 【數據概覽】

圖1.?BPA原位處理過程中逐漸出現鈣鈦礦核殼結構。(a) 原位反應生成核殼鈣鈦礦納米晶的示意圖。(b-e)原位反應不同時間后生成核殼結構鈣鈦礦納米晶的TEM照片 (b: 1 s, c: 10 s, d: 20 s, e: 30 s )。(f-h) b-d中所選區域的高分辨TEM照片。(i) e中所選區域的高分辨HAADF-STEM，可以看出在核殼結構中的鈣鈦礦和BPA間的界面。(j) 核殼結構中核心部分的原子分辨HAADF-STEM。(k) 核殼結構界面處的高分辨STEM。(i) k中A、B處的EEL譜 ?The Authors

圖2. BPA配體對鈣鈦礦的表面包覆。(a) BPA中O1s芯能級的XPS能譜。(b) 原位鈣鈦礦顆粒中O1s芯能級的XPS能譜。(c) 原位核殼結構鈣鈦礦中O1s芯能級的XPS能譜。(d) 由UPS獲得的初始三維鈣鈦礦、原位鈣鈦礦顆粒和原位核殼結構鈣鈦礦的能級圖 ?The Authors

圖3.?BPA處理后的缺陷鈍化及鈣鈦礦發光性能的演化。(a-b) 初始鈣鈦礦、原位鈣鈦礦顆粒和原位核殼結構鈣鈦礦的穩態和時間分辨光譜。(c-e) 不同溫度下初始鈣鈦礦、原位鈣鈦礦顆粒和原位核殼結構鈣鈦礦的二維發射光譜??The Authors

圖4. BPA處理后的鈣鈦礦發光二極管的電致發光特性。(a) 鈣鈦礦發光二極管的能級示意圖。(b) 流明隨驅動電壓的變化。(c) 外量子效率隨流明變化。(d) 40個鈣鈦礦發光二極管外量子效率的統計圖。(e) 已報道的鈣鈦礦發光二極管的流明和外量子效率。(f) 工作中的大面積鈣鈦礦發光二極管。(g) 不同初始亮度下核殼結構鈣鈦礦發光二極管的流明隨時間的變化。(h) 核殼鈣鈦礦發光二極管在加速老化測試中的半衰期隨初始亮度的變化。(i) 已報道的鈣鈦礦發光二極管的外量子效率和半衰期 ?The Authors

  • 【成果啟示】

綜上，雖然鈣鈦礦材料目前仍難以像傳統半導體那樣構建由不同種半導體組成的無機異質核殼結構，但通過和有機配體的相互配合仍可達到甚至超越傳統核殼結構的性能。本文為探索新的鈣鈦礦-有機配體指明了方向。

 

原文詳情：Ultra-bright, efficient and stable perovskite light-emitting diodes,?Nature, 2022,

DOI: 10.1038/s41586-022-05304-w

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