華科大徐鳴教授Nat. Commun.：用于高效電化學儲能的MXene/繩結結構碳納米管復合電極

導讀

電容式電化學儲能裝置中的電能存儲機理為電極表面的活性位點吸附電解液中的離子。只有離子可以接觸到的電極區域才能實現電荷的存儲。因此，離子可及性會影響儲能器件的電容容量。當設備在高倍率或低溫環境下運行時，特別是在有機電解液中，這種影響更為明顯。

提高有機電解液中離子可及性的方法通常有兩類，一類是改變電解液的配方，另一類則是優化電極結構。MXene 是一種常見的電極材料。優化MXene電極的常見方法有通過化學刻蝕在電極表面引入孔隙、通過引入插層材料增加MXene的層間距。這些方法雖然提高了電極的離子可及性，但其本質上并未解決MXene的堆疊問題。在垂直于MXene電極表面的方向上，離子傳輸依舊非常曲折緩慢。這也極大的限制了其在低溫環境中的應用和高倍率性能。

成果掠影

華中科技大學徐鳴教授和美國德雷塞爾大學的Yury Gogotsi教授及其合作者在自然通訊（Nature Communications）期刊上發表了基于MXene復合電極的亮眼研究“Maximizing ion accessibility in MXene-knotted carbon nanotube composite electrodes for high-rate electrochemical energy storage”，該工作首次提出了構建3D式MXene電極，打破MXene片層之間的堆疊，并引入一種特殊的具有繩結結構的碳納米管作為骨架，穩定MXene電極。以該電極構建的超級電容器在10000次循環后容量沒有損失，且首次將MXene基超級電容器的應用溫度拓展到零下60℃。該超級電容器在-30℃下能量密度高達59 Wh/kg，功率密度為9.6 kW/kg。

核心創新點

該工作為打開MXene片層之間的堆疊，并穩定MXene電極的3D結構，合成了一種具有特殊繩結結構的碳納米管，這種繩結結構的碳納米管由柔性薄碳納米管與剛性厚碳納米管交織形成，其在構建MXene電極時，可保持穩定的骨架結構，為離子進入提供了更大的、更開放的空間。

數據概覽

圖1. MXene/繩結結構碳納米管復合電極的設計。? 2022 The authors

a）繩結結構的碳納米管的合成示意圖

b）MXene/繩結結構碳納米管復合電極的結構示意圖。

圖2. MXene/繩結結構碳納米管復合電極的結構表征。 ? 2022 The authors

a）繩結結構碳納米管的SEM圖像

b）繩結結構碳納米管的TEM圖像

c）MXene/繩結結構碳納米管復合電極的頂部SEM圖像

d）MXene/繩結結構碳納米管復合電極的橫截面SEM圖像

e）復合電極的橫截面高倍率SEM圖像

f）繩結結構碳納米管撐開MXene片層的示意圖

g）不同繩結結構碳納米管含量的MXene電極的結構對比

圖3. 有機電解液中MXene/繩結結構碳納米管復合電極的電化學性能測試。 ? 2022 The authors

a）不同碳納米管含量的電極的倍率性能

b）不同掃速下碳納米管含量與電極容量之間的關系

c）MXene/繩結結構碳納米管復合電極的電化學阻抗譜

d）不同掃速的CV曲線

e）峰值電流與掃速之間的關系

f）高掃速下電極的循環性能和庫倫效率

圖4. 非對稱超級電容器的電化學性能測試。 ? 2022 The authors

a）超級電容器電極的CV測試

b）超級電容器在不同掃速下的CV曲線

c）超級電容器在不同電流密度下的GCD曲線

d-e）超級電容器在不同溫度，不同掃速下的CV曲線

f）超級電容器的容量保持率與工作溫度的關系

成果啟示

該工作開發了一種開放式3D MXene/繩結結構碳納米管復合電極，顯著提高了倍率性能。該特殊結構的碳納米管形成的骨架，撐開了MXene片層的間距，并阻礙了其再堆疊，有效降低了電解液離子傳輸的曲折程度，提高了離子可及性。基于該電極構建的超級電容器工作溫度首次拓展到了零下60℃。該工作也為構建3D開放式MXene基電極和設計低溫超級電容器提供了新的思路。

文獻鏈接

Nature Communications：Maximizing ion accessibility in MXene-knotted carbon nanotube composite electrodes for high-rate electrochemical energy storage

DOI：10.1038/s41467-020-19992-3

本文由我亦不離去供稿