吳凱豐課題組又一重大突破Nature Nanotechnology：室溫相干操控溶液生長的鈣鈦礦量子點中空穴自旋

NSCD 5個月前 (03-06) 1025瀏覽

  • 【導讀】

固體材料中自旋的相干調控對量子信息技術的發展具有重要意義。然而，目前固態材料中自旋態的相干調控僅能在低溫下實現。少數能夠實現室溫自旋操縱的材料又受限于制備手段的高復雜性，無法大量制備。因此，尋找一種材料能夠同時滿足自旋室溫操縱和宏量制備是推動量子信息技術向前發展的關鍵。

  • 【成果掠影】

近日，中科院大連化物所吳凱豐團隊在Nature Nanotechnology上發表了新的研究論文，在可大量制備的CsPbBr3鈣鈦礦量子點表面修飾蒽醌（AQ）分子，成功實現了室溫下自旋量子態的操控。在本研究中，作者提出電子-空穴間的交換相互作用是誘導空穴自旋態弛豫的主要因素。通過AQ分子的表面修飾，可以在亞皮秒范圍內抽取電子，從而解除電子-空穴交換相互作用。此外，由于鈣鈦礦獨特的能帶結構，價帶具有s型原子軌道特征，因此處于價帶的空穴表現出較弱的自旋-軌道耦合，這也為實現自旋操控提供了有利條件。在以上理論的指導下，作者利用磁場耦合圓偏振光瞬態吸收光譜對鈣鈦礦量子點中的空穴自旋弛豫進行了研究并利用光學Stark效應（OSE）實現了室溫下的自旋操控。結果表明，通過AQ分子解除電子-空穴交換相互作用后，空穴自旋退相干時間由~1 ps顯著提升至~40 ps，這為進一步的自旋操縱提供了基礎。隨后，作者利用OSE對中性量子點的自旋相干操縱進行了研究。由于鈣鈦礦量子點與光場的強相互作用（表現為大的躍遷偶極矩），亞帶隙的旋轉光（tipping光）可以扮演一個有效磁場的角色（贗磁場），實現對自旋態的快速旋轉。最后，作者展示了利用OSE效應在室溫下空穴態位于Bloch球不同位置時（通過調節泵浦光和旋轉光間的延遲實現）對鈣鈦礦量子點中空穴自旋態的操縱。相關研究文章以“Room-temperature coherent optical manipulation of hole spins in solution-grown perovskite quantum dots”為題發表在Nature Nanotechnology上。

  • 【核心創新點】

通過AQ分子對鈣鈦礦量子點中光激發產生的電子進行提取，減慢了空穴自旋退相干并實現了室溫下自旋態的操縱。

  • 【數據概覽】

圖1.?系統設計和實驗裝置示意圖。(a) CsPbBr3量子點的吸收光譜。泵浦光和旋轉光的光譜以陰影表示。(b) 準粒子表示下帶邊躍遷選擇定則示意圖。(c) 自旋操控實驗裝置示意圖。(d) 針對三種不同實驗目的所設計的脈沖序列示意圖。（左上：自旋進動；右上：光學Stark效應；下：相干操控）?2022 Springer Nature

圖2. AQ分子修飾的CsPbBr3量子點在室溫下空穴自旋態的進動。(a) 橫向磁場存在下的能級示意圖。(b) 空穴自旋進動在Bloch球上的表示。(c) 在橫向磁場 (Bz) 磁感應強度為0.65 T時，泵浦光和探測光分別為相同圓偏振（左）和相反圓偏振（右）的二維偽色瞬態吸收光譜（TA）圖。(d) 在Bz?= 0.65 T時，相同和相反圓偏振的泵浦光和探測光對應的TA信號在484 nm處具有相反的符號。(e) 由圖d兩條曲線相減得到了484 nm處的自旋進動動力學參數。?2022 Springer Nature

圖3.?利用光學Stark效應（OSE）實現自旋旋轉。(a) CsPbBr3量子點中自旋選擇的OSE示意圖。(b) 在旋轉光功率為0.38 GW/cm2，探測光和旋轉光分別為同向和反向圓偏振時的二維偽色瞬態吸收光譜。(c) 對應不同功率密度的旋轉光的零時OSE光譜圖 (d) OSE導致的躍遷能量的藍移 (δOSE) 隨旋轉光功率密度的變化。(e) 在Bloch球上表示OSE引入的贗磁場對激子和空穴自旋的操控。?2022 Springer Nature

圖4. 室溫下AQ分子修飾的CsPbBr3量子點空穴自旋的操控。(a) 在旋轉光相對泵浦光不同延遲時，旋轉光開和閉下自旋進動動力學。(b) 旋轉光所對應的贗磁場所導致的自旋旋轉的Bloch球表示。(c)旋轉光延遲在17.2 ps時，自旋進動隨旋轉光功率密度的變化。(d) 旋轉角隨旋轉光功率密度的變化。 ?2022 Springer Nature

  • 【成果啟示】

綜上，在解除鈣鈦礦量子點中電子-空穴耦合的基礎上實現了空穴自旋態的室溫相干操控。進一步延長自旋態的相干時間將是未來重要的研究方向。

 

原文詳情：Room-temperature coherent optical manipulation of hole spins in solution-grown perovskite quantum dots, Nature Nanotechnology, 2022,

DOI: https://doi.org/10.1038/s41565-022-01279-x

 

本文由NSCD供稿。

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