機器學習Nature大子刊+1

鋼鐵俠 2個月前 (11-20) 891瀏覽

一、?【導讀】 ?

化學短程有序（CSRO）是指特定種類的原子在無序的晶體結構中形成的特定原子占位。化學短程有序一般基于體積平均或二維電子顯微技術表征分析，均無法捕捉其定量的三維信息。在此，作者提出了一種機器學習增強的方法，突破了原子探針層析技術的固有分辨率限制，首次在體心立方Fe-18Al合金中實現了多類型化學短程有序的定量三維成像。該合金在熱處理過程中出現的異常性能變化，一直困擾材料學家長達70多年。基于該方法，作者發現了其中存在的是B2-CSRO，而不是通常以為的D03-CSRO，并進一步建立了退火溫度、CSRO和納米硬度以及電阻率之間的定量關系。此外，作者在Fe-19Ga合金中驗證了該技術識別 D03-CSRO變種的能力。該方法可以被用于研究不同晶體材料中的短/中/長程有序現象，并有助于未來高性能材料的設計。

二、【成果掠影】

近日，馬普鋼鐵研究所與七家科研單位合作，基于一維卷積神經網絡學習算法開發出一個用于識別晶體結構中化學短程有序結構的方法。他們以BCC-Fe基固溶合金為例，首先，研究者產生了BCC、D03以及B2三種結構的一維空間分布圖（z-SDMs）的圖庫；該圖庫被用于訓練一個多分類一維卷積神經網絡模型，并在多種模擬數據集中得到驗證；最后訓練獲得的局域有序結構識別模型被應用于實驗APT數據集中來預測出不同結構CSRO的空間分布以及獲取相應的定量信息。該方法被應用于Fe-Al以及Fe-Ga合金體系，來揭示其中存在的B2或D03-CSRO的三維分布。其有望被進一步擴展到包括高熵合金在內的其它更具挑戰性的短程有序現象中去。相關研究結果近日以題為“Quantitative three-dimensional imaging of chemical short-range order via machine learning enhanced atom probe tomography”發表在國際著名期刊Nature Communications上。其中馬普所李躍博士為第一作者和主通訊，馬普所APT組長Baptiste Gault以及中南大學王章維教授為共同通訊作者。論文DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-023-43314-y

?三、【核心創新點】

1. 提出了一種三維量化化學短程有序（CSRO）的機器學習方法。

2. 揭示了鐵基合金中K態的本質。

?四、【數據概覽】

圖1?Fe-18Al合金在523K下退火14天的APT數據。a 沿[002]晶軸的APT重建圖。b 二維探測器擊中圖。c 在a中沿[002]方向的薄片的局部放大圖。d a中2×2×2 nm3體素中Fe-Fe、Fe-Al、Al-Al對的z-SDM。這個特征對應于BCC結構。典型的APT分析方法：e、f Fe-Fe和Al-Al原子的K最近鄰距離（KNN）分析（k = 1、2和3），Exp和Ran分別表示實驗和隨機標記數據集得到的結果；g Fe和Al原子的頻率分布分析與理論二項式隨機分布進行比較。

圖2 機器學習增強的APT策略用于發現CSRO及其在大尺度APT模擬數據中的應用。a 提出的ML框架的流程圖，用于在APT數據中找到CSRO。構建三類晶體結構并生成相關的合成z-SDM的過程：b 生成超胞。c 原子在理論位置在x、y、z方向上的移動。d 隨機丟棄一些原子。e Fe-Fe和Al-Al對的模擬z-SDM示例。在大尺度Fe-Al APT模擬中對所得的ML-APT識別模型進行測試：f 使用1×1×1 nm3掃描立方體，通過所提出的模型檢測模擬CSRO域的形態圖。一個圓的大小和顏色表示一個域內的原子數。g 與APT計數的原子對應的數密度與模擬和識別的CSRO域。與化學隨機化數據集（方法）得到的結果進行比較，插入表中列出了Pearson相關系數（PCC）。

圖3?Fe-18Al合金在523K下退火14天出現的兩種類型的CSRO。a、d 分別來自同一數據集的D03-CSRO和B2-CSRO層析成像的部分。不同的CSRO域用不同的顏色標記。對于每個層析成像，突出顯示了厚度為2 nm的兩個薄片。b、e 分別是D03-CSRO和B2-CSRO域形態的分布。一個圓的大小和顏色表示一個域內的原子數。c、f 分別是識別的D03-CSRO和B2-CSRO域大小分布的直方圖。插入的圖像提供了另一種帶有對數刻度x軸的格式。

圖4?不同熱處理條件下Fe-18Al合金的CSRO定量演變和性能變化。a、b 分別是不同退火溫度14天后D03-CSRO和B2-CSRO不同尺寸的數密度分布。將化學隨機化數據集的結果與PCC值進行了比較。插入表中列出了較小和較大B2-CSRO數密度的詳細變化。理想情況下，值為50對應于1-nm3立方體，被設定為分界點。c 不同退火溫度14天后納米硬度和電阻率的變化。給出了{002}和{011}晶粒的納米硬度值。所有誤差棒（標準偏差）均通過至少三次測量獲得。

五、【成果啟示】

量化化學短程有序（CSRO）對于體積平均或二維顯微方法仍然是一個艱巨的任務。在這里，作者介紹了一種機器學習方法，突破了原子探針層析成像的分辨率限制，揭示了鐵基合金中CSRO的三維原子結構，從而解決了在其中遺留七十多年的K態之謎。此外，該方法可以被用于研究不同晶體材料中的短/中/長程有序現象，并有助于未來高性能材料的設計。

原文詳情：?Quantitative three-dimensional imaging of chemical short-range order via machine learning enhanced atom probe tomography. (Nat Commun?2023, 14, 7410.)

本文由論文作者團隊供稿

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