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famous程 2個月前 (11-24) 884瀏覽

?1.【導讀】

熱電界面材料（TEiMs）是熱電發電機發展的重要組成部分。普通熱電界面材料使用純金屬或二元合金，但存在性能穩定性問題。熱電界面材料的常規篩選通常依賴于試錯實驗。另外，熱電材料與熱電界面材料之間的高穩定性匹配設計存在很大挑戰，特別是對于目前有限的金屬與合金。因此，迫切需要開發一種系統的高穩定性TEiMs篩選策略。

2.【成果掠影】

基于以上研究背景，哈爾濱工業大學隋解和教授與劉紫航教授（共同通訊作者）等人基于密度泛函理論計算的相圖預測，開發了一種有效的TEiM篩選策略，為篩選發電應用中高度穩定的TEiMs提供了一種強大而普遍適用的手段。相關研究成果以“Screening strategy for developing thermoelectric interface materials”為題發表在最新一期Science期刊上。

3.【核心創新點】

  1. 基于密度泛函理論計算的相圖預測,開發了一種高效的TEiM篩選策略。
  2. 預測MgCuSb是高性能MgAgSb合金的可靠TEiM，實現了9.25%的高熱電轉換效率。

4.【數據概覽】

圖1.穩定熱電界面材料的篩選策略。? 2023 AAAS

（A）以MgAgSb為例的TEiM篩選策略流程圖。

（B）利用OQMD數據庫創建的Mg-Ag-Cu-Sb四元相圖。

（C）選擇化合物與MgAgSb參考樣品的室溫電阻率ρrt和熔點Tm比較。

圖2. MgAgSb/MgCuSb復合材料的顯微結構分析。? 2023 AAAS

（A）HAADF STEM圖像顯示基體中存在納米沉淀物。

（B）代表性富銅納米沉淀物的放大STEM圖像。

（C）B中選區放大的高分辨TEM圖像顯示析出物與基體之間有清晰相界。

（D）三維重建顯示了組成元素Mg、Ag、Cu和Sb的分布，表明在針狀樣品右下方存在富Cu區域。

（E、F）Ag和Cu原子的空間分布，表明Ag和Cu在晶界和相界均出現富集。

（G、H）跨越相界（PB）和晶界（GB）的成分分布圖，與 D中箭頭對應。

圖3. 界面微觀結構及接觸電阻率ρC的變化。? 2023 AAAS

（A）燒結初始和退火12小時后Ag/MgAgSb異質結的BSE圖像和線掃。

（B）燒結初始和退火16天后MgCuSb/MgAgSb異質結的BSE圖像和線掃。

（C）553 K 退火條件下，Ag/MgAgSb和MgCuSb/MgAgSb異質結界面電阻率隨退火時間的變化。

圖4. MgAgSb/Mg3.2Bi1.5Sb0.5 TE模塊的發電性能及穩定性。? 2023 AAAS

（A）組裝的兩對和七對TE模塊的照片。

（B、C）兩對和七對模塊最大能量轉換效率η (B)和最大輸出功率密度Pd (C)隨溫差ΔT變化的函數。

（D）模塊在Th ~553 K和TC ~293 K時相對效率η和輸出功率P的長期監測。

圖5. TEiM/TE結的界面電阻率和微觀結構變化。? 2023 AAAS

（A）NiTe2 / Bi0.5Sb1.5Te3異質結。

（B）TiSb2/ZnSb異質結。

（C）CoAl/CoSb3異質結。

（D）CoAl/ZrCoSb異質結。

 

5.【成果啟示】

綜上，本工作中作者提出了一種有效的TEiM篩選策略，通過相圖計算來進行反應產物的識別。利用這種策略，預測MgCuSb為新興MgAgSb熱電材料的可靠TEiM。實驗結果表明，MgCuSb/MgAgSb異質結表現出低接觸電阻，組裝的熱電模塊在300 K溫差下表現出高達~ 9.25%的轉換效率。此外，這種TEiM篩選策略對熱電材料具有普遍適用性，突破了高效發電技術的發展瓶頸。

 

原文詳情：Sui, et al. Screening strategy for developing thermoelectric interface materials, Science (2023). https://www.science.org/doi/10.1126/science.adg8392。

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