北航郭林、劉利民、康建新最新JACS: 電催化尿素合成新策略

鋼鐵俠 5個月前 (05-04) 1263瀏覽

通過高效綠色的電化學工藝生產高附加值化學品被認為是可以代替基于化石燃料的傳統生產技術的理想方法之一。尿素是養活世界上一半以上人口的重要農業肥料，同時也是工業生產中必不可少的反應原料。然而其目前的制備工藝主要依靠高耗能高污染的Bosch-Meiser法，如果能夠使用電化學的方法將有害或無用的小分子（CO₂和NO₃^-）進行電催化還原及C-N耦合，將可能實現水溶液中尿素的直接制備。然而，在水相體系中，碳/氮基小分子的電化學還原反應一直被嚴重的析氫副反應困擾，同時碳、氮中間產物的C-N耦合過程效率偏低，共同導致了較低的產物轉化效率，阻礙了尿素的高效制備。

北京航空航天大學的郭林教授和劉利民教授課題組研發了非晶氧化鉍錫納米片作為電催化劑成功實現了CO₂和NO₃^-為原料的高效尿素合成。團隊提出利用Sn的摻雜有效的調控了催化劑的p軌道電子態，實現了基于*CO₂而不是傳統的*CO為關鍵中間體的C-N耦合過程，最終同時獲得了優異的尿素合成法拉第效率（78.36%）、氮選擇性（90.41%）和碳選擇性（95.39%）。該策略為設計C-N類高附加值產物的電化學合成提供了思路，同時也為二氧化碳的回收再利用提供借鑒。研究成果以Amorphous Bismuth-Tin Oxide Nanosheets with Optimized C-N Coupling for Efficient Urea Synthesis為題發表于Journal of the American Chemical Society。