利用動態條件下的松弛電壓特征實現鋰離子電池健康狀態估計

近日，武漢大學郭宇錚教授團隊在基于機器學習方法的鋰離子電池老化評估方面取得重要研究進展，為準確估計動態條件下鋰離子電池的健康狀態提供了一種可行的解決方案。相關成果以“State-of-health estimation for lithium-ion batteries using relaxation voltage under dynamic conditions”為題發表在Journal of Energy Storage上。博士研究生柯學為論文第一作者，武漢大學郭宇錚教授和蒯春光副研究員為共同通訊作者。該工作得到了國家電網公司總部科技項目科研經費的支持。

研究簡述

隨著全球能源危機的加劇和氣候變化影響的加深，加快全球能源結構轉型成為當務之急。在支持全球能源結構轉型的各種技術中，電動汽車及其相關儲能系統--尤其是鋰離子電池（LIB）--發揮著不可或缺的作用。然而，由于復雜的老化機制，它們的性能會隨著時間的推移而降低。為確保可靠運行并便于及時維護，評估電池的健康狀況（SOH）至關重要。在最嚴格的形式下，SOH可以通過容量衰減來準確評估，這就需要進行耗時且成本高昂的標準充放電測試。這種傳統方法不僅增加了成本，縮短了電池壽命，還消耗了額外的能量，因此在實際應用中并不可行。因此，更實用的方法是利用現場數據準確估算SOH。

電池是一個高度復雜的電化學系統，特定工作條件下的電壓輸出變化可以反映出與電池老化相關的內部變化。因此，研究特定工作條件下電池電壓在不同循環之間的變化是估算SOH的主要方法。電池的工作條件包括充電、放電和休息。在電動汽車和消費電子領域，充電策略通常是固定的，而放電過程則受用戶行為和環境的影響，具有隨機性。因此，目前的研究方法側重于從恒流恒壓充電（CC-CV）過程中獲取特征。然而，隨著多階段快速充電方法的采用，充電協議也在不斷發展，使得傳統的特征提取方法變得不那么有效。此外，由于工作條件下能量輸入和輸出的隨機性，電網中不斷增長的儲能需求也對這種方法提出了更高的挑戰。

在靜止過程中，會發生電壓松弛。從電化學角度看，電壓松弛與充電或放電后的瞬態極化過程有關。通過對這一過程的詳細研究，我們可以獲得一些與電池充放電有關的重要動力學參數。這些參數直接反映了電池內部的物理化學變化，可作為估算 SOH 的重要指標。遺憾的是，目前從松弛電壓中提取特征的研究數量有限，且僅限于固定的充放電策略，如恒流恒壓充電或恒流放電。這些研究無法理解充電和放電模式如何影響松弛電壓。必須認識到，松弛過程本質上是一種動態去極化現象，不僅與電池的老化狀態密切相關，還受到前期充電和放電行為所產生的極化狀態的顯著影響。即使電池的SOH保持不變，不同大小的充電和放電電流也會導致不同程度的極化。此外，電池內部還存在電容瞬態效應，這會隨著電流的動態波動而加劇極化的差異。因此，在現實世界的復雜場景中，必須考慮預充電或放電行為對電壓松弛過程的影響，以擴大適用范圍。例如，在電網儲能系統中，電池操作經常涉及由需求響應或計劃曲線形成的隨機、動態充放電模式。然而，利用松弛電壓診斷動態充放電條件下的電池健康狀況的研究卻很少。

針對上述問題，我們的研究開創性地引入了一種利用隨機放電序列松弛過程估算SOH的方法，旨在挖掘松弛電壓特性的潛在實用價值并拓寬其應用范圍。首先，我們提出了一種以松弛電壓為導向的創新特征工程方法，用于估算動態條件下LIB的SOH。通過將領域專業知識與等效電路建模分析相結合，我們深入研究了松弛電壓變化的內在特性和起源，并闡明了這些變化與之前的隨機放電過程（PRD）之間的相互依存關系。此外，我們還利用松弛電壓的瞬態特性來提取相關的電路參數，從而完善了該方法的魯棒性和準確性。其次，我們通過不同的機器學習技術證實了特征提取方法的有效性。通過基于隨機森林的遞歸特征消除交叉驗證（RF-RFE-CV）策略，確認了特征的實用性。之后，利用四個不同的數據驅動模型證實了隨機放電條件下特征工程的精確性，特別是自動相關性判定高斯過程回歸（ARD-GPR）模型具有卓越的預測準確性，實現了1.94%的低均方根誤差。第三，通過將我們的特征提取方法與兩類統計特征提取方法在不同運行環境下進行比較評估，我們證實了我們的方法在提供更高的預測準確性和增強泛化能力方面的優勢，即使在數據量受限的情況下也是如此。物理上可解釋的特征不依賴于歷史數據，僅需要較小的樣本量，并且在不同的當前場景中表現出更大的普適性。同時，這種方法不依賴于特定的充電方法，具有較高的實用性和適應性。因此，本研究證實了松弛電壓信號在各種實際應用場景中的潛在價值，同時也為電池可靠性和性能監測提供了一種新的解決方案。

圖1.所提出的基于動態條件下松弛電壓表征的鋰離子電池 SOH 估算模型框架

文章信息：X.Ke, H. Hong, P. Zheng, S. Zhang, L. Zhu, Z. Li, J. Cai, P. Fan, J. Yang, J. Wang, L. Li, C. Kuai*, Y. Guo*, State-of-health estimation for lithium-ion batteries using relaxation voltage under dynamic conditions, Journal of Energy Storage (2024).

https://doi.org/10.1016/j.est.2024.113506

補充

武漢大學動力與機械學院、工業科學研究院、電氣與自動化學院郭宇錚教授課題組長期招收物理、材料、電子、化學、電氣、人工智能等方向的2025級碩士研究生（保送）、博士研究生（直博或考核），以及長期招聘實驗室學生助理（本科大一到大三學生）。

課題組團隊以寬禁帶半導體材料、器件、工藝與先進封裝等領域的第一性原理計算、分子動力學、機器學習等多尺度建模仿真協同設計以及新能源儲能等領域的實驗制備、測試、分析為主要研究方向，已獲得中組部與武漢大學重點資助。團隊具有雄厚的計算資源、實驗資源、技術資源及充足的科研經費支持，可為青年科研人員提供自由的科研氛圍與優越的發展前景。

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