山東大學王亮研究員&于偉泳教授Inorg. Chem. Front.：分子前驅體法首次合成Ba-Pb-S帶隙可調合金半導體材料展現光電應用潛力

一、成果簡介

Ba-Pb-S三元合金因其強大的穩定性、多樣的理化性質和基于理論預測的廣泛應用潛力而受到人們的關注，但關于Ba-Pb-S合金的實驗合成尚未見報道。文章通過密度泛函理論計算表明，Ba_0.5Pb_0.5S合金具有良好的光電子性能，包括直接帶隙（1.75 eV）、高光吸收系數和高缺陷容差。在實驗中，我們開發了一種二丁基二硫代氨基甲酸鹽（DBuDTC）溶液工藝，利用離散的分子前驅體策略成功制備了Ba_0.5Pb_0.5S多晶粉末和薄膜。實驗測得Ba_0.5Pb_0.5S合金具有1.77 eV的光學帶隙值，并展現出p型半導體特征。通過將Ba摩爾比從2：1調整到1：2，可以將合金的帶隙從2.10 eV減少到1.50 eV。此外合金在高濕度條件下表現出優異的存儲穩定性。在1V的偏置電壓下，由Ba_0.5Pb_0.5S制備成的光電探測器顯示出非常低的暗電流（1.11 nA）和較高的光電流開/關重復性，計算的響應率為R=1.77×10^-6A/W，比探測度為D*=1.45×10⁷Jones。這些發現為該合金在光電器件中的潛在應用開辟了可能性。

二、圖文導讀

Figure 1. (a) Crystal structure model of Ba_0.5Pb_0.5S alloy. (b) Band structure of Ba_0.5Pb_0.5S alloy. (c) Density of states (DOS) of Ba_0.5Pb_0.5S alloy.

Figure 2. (a) Calculated charge-state transition levels of intrinsic defects in Ba0.5Pb0.5S alloy. (b). Defect formation energy of Ba0.5Pb0.5S alloy at S-rich and S-poor conditions.

Figure 3. (a) Schematic illustration of the preparation scheme of Ba0.5Pb0.5S alloy. (b) TGA profiles of PbDBuDTC and BaDBuDTC. (c) XRD patterns of Ba0.5Pb0.5S alloy at different reaction temperatures.

Figure 4. HAADF-STEM image and EDS elemental mappings of Ba0.5Pb0.5S alloy.

Figure 5. (a) Absorption spectrum of Ba_0.5Pb_0.5S alloy. (b) Band gap estimation of Ba_0.5Pb_0.5S alloy. (c) Photodetector based on Ba_0.5Pb_0.5S alloy. (d) Dynamic response of the device upon on-off switching of 365 nm LED.

三、文章信息

文章鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/qi/d4qi02090a