Nat. Mater.重大突破：高性能全固態鋰硫電池！

一、【科學背景】

全固態鋰硫電池（SSSBs）因其高理論能量密度（2600 Wh kg?1）、硫的低成本、避免了液態鋰硫電池中有機電解液的易燃性，以及固態電池消除溶解的多硫化物引起的穿梭效應對循環壽命的負面影響提高安全性和穩定性等優勢，被視為下一代儲能技術的理想選擇。作為主流固態電解質，硫銀鍺礦（Li?PS?Cl，簡稱AG）基于S?Li₂S的可逆轉化，具有高的離子電導率（>10 mS/cm）。然而在充電過程中，當電壓超過2.5 V（vs. Li⁺/Li）時，晶格中游離的S^2?離子會以與Li₂S相似的電位被氧化為硫，導致電解質發生電化學分解。此過程不僅消耗電解質，還會生成絕緣副產物（如LiCl和P?S???），導致界面阻抗激增和容量衰減，嚴重制約了電池性能。

二、【創新成果】

基于以上難題，加拿大滑鐵盧大學Linda F. Nazar教授團隊在Nature Materials上發表了題為“Suppressing argyrodite oxidation by tuning the host structure for high-areal-capacity all-solid-state lithium-sulfur batteries”的論文，提出提出“強宿主-電解質界面相互作用”策略，從源頭抑制Li⁺的脫出，從而協同抑制硫銀鍺礦的氧化。具體的，本研究采用C₃N₄摻雜石墨烯（CNG）作為概念驗證宿主材料，其適中的電子傳輸特性既保證了電池運行，又有效限制了電解質界面的電子遷移。相較于非極性碳材料，采用該宿主材料的SSSBs展現出優異的倍率性能和長期循環穩定性—室溫下循環230次仍保持2 mAh cm^-2的容量，而在60℃條件下獲得11.3 mAh cm^-2的高容量（容量保持率90%）。本研究提出的關鍵參數可深化對固態電解質氧化還原行為的理解，為SSSBs界面和材料設計提供指導。

三、【圖文解析】

圖1? 硫正極導電碳結構設計以最小化AG氧化 ? 2025 Springer Nature

圖2? 不同復合正極中電解質分解的電壓曲線和比較 ? 2025 Springer Nature

圖3 CNG抑制LPSCl1.5氧化的機制 ? 2025 Springer Nature

圖4? Li-In|LPSCl1.5|CNG（或NG）-S-LPSCl1.5-SSBs在室溫下的電化學性能 ? 2025 Springer Nature

圖5? Li-In | LPSCl1.5 | CNG-S-LPSCl1.5-SSB電池在C/10倍率循環過程中的阻抗演變 ? 2025 Springer Nature

圖6? Li-In|LPSCl1.5|CNG-S-LPSCl1.5 SSSBs的高硫負載電化學性能 ? 2025 Springer Nature

四、【科學啟迪】

綜上，本研究通過氮摻雜碳材料（CNG）的界面調控，在固體電解質與硫宿主界面處形成了強Li–N結合，從而有效抑制了銀硫鍺礦（AG）的分解，實現了全固態鋰硫電池的高容量與長循環壽命。這種抑制作用通過限制Li?離子的初始脫出，減緩了AG的間接氧化過程的動力學，并將硫化物離子轉化為硫的第一步電位向更高電壓方向移動，隨后也抑制了后續的步驟。這些過程不僅減緩了氧化動力學，而且在直接充電時表現出更高的過電位。通過減少界面處絕緣分解產物的積累，CNG宿主能夠容納高硫負載，從而顯著提升了SSSBs的循環性能。與NG電池相比，CNG電池實現了2.8倍的容量提升。這一工作為固態電池的界面工程和材料設計提供了重要參考，推動固態鋰硫電池向產業化邁出關鍵一步。

原文詳情：Suppressing argyrodite oxidation by tuning the host structure for high-areal-capacity all-solid-state lithium-sulfur batteries (Nat. Mater. 2025, DOI: 10.1038/s41563-025-02238-2)

本文由大兵哥供稿。