Nano letters：極高載流子遷移率和極大擴散長度的膠體CsPbBr3鈣鈦礦納米晶

在太陽能電池方面的運用方面，化學式為CH3NH3MX3?nYn (M = Pb, Sn; X,Y = Cl, Br, I)的有機無機雜化材料獲得極大的成功，同時這些雜化鈣鈦礦材料在其他光電器件運用也具有非常大的潛力。在有機無機雜化鈣鈦礦材料的啟發下，另一類全無機的鈣鈦礦材料，膠體CsPbX3(X = Cl, Br, I)納米晶也已被科研人員報道，更重要的是，膠體CsPbX3(X = Cl, Br, I)納米晶因其優異的光電性質，可以用于制造光電器件。

然而在這些令人興奮的性質背后的物理基礎，人們的理解還不是很清晰。先前的研究人員通過各種時間分辨光譜來研究這些卓越的半導體性質，并將其歸結為更少的缺陷態密度的原因。但是眾所周知，對于像CsPbX3納米晶的納米材料而言，其表面態密度是巨大的。所以，對于CsPbX3納米晶載流子動力學與各種特性的研究剛剛起步。

印度的研究人員首次采用時間分辨太赫茲光譜來闡明CsPbX3納米晶的性質，測試了CsPbX3納米晶中的瞬態光電導，分析其載流子的動力學和復合機制。實驗結果揭示了三層中載流子的復合過程，無效的缺陷輔助復合表明帶隙中央區域不存在表面態，這才導致了CsPbX3納米晶中極高的載流子遷移率和更大的擴散長度。

【圖文注釋】

圖1、CsPbX3納米晶的TEM表征，以及太赫茲光譜測量

（A）CsPbX3納米晶的TEM圖像。左側插圖為通過DFT計算得到的斜方晶體結構；（B）太赫茲波分別通過空樣品室（黑色線）、溶劑（紅色線）、納米晶溶液（亮綠色線）所得到的太赫茲時域光譜；（C）通過有效介質分析得到與頻率相關的介電函數，空心圓代表真實的部分，實心圓代表虛擬的部分；（D）納米晶的約化太赫茲時域光譜（藍色實線）和DFT計算得到的光學聲子強度（紅色峰）。

圖2、低頻光泵浦太赫茲探測載流子遷移率：在特定的泵浦延遲時間下，太赫茲波傳輸的改變(?ΔE(tp)/ E0(tp))與光電導率(Δσ(tp))成正比。

（A）在480nm光激勵下，不同泵浦延遲時間對應的低頻誘導太赫茲波傳輸的改變，圖中的顏色分別代表能量密度為25 （紅色）， 40（藍色）， 73 （品紅）， 94 （紫色），114 （橄欖）， 135 （品藍）和166μJ/cm2 （紫羅蘭）；（B）采用400 （94μJ/cm2，藍色實線）， 480 （166μJ/cm2， 綠色點橫線）和504 （176μJ/cm2，紅色點）nm的泵浦光激發，圖代表約化的光誘導太赫茲波傳輸。

圖3、低頻光泵浦太赫茲探測研究載流子的動力學

（A）（B）（C）分別代表不同能量密度下，用于400，480，504 nm激發的約化瞬態光電導；（D）泵浦波長固定在400 nm （藍色）， 480 nm （橄欖色）和504 nm （紅色）處獲得的不同指數的時間常數。

圖4、頻率分辨動力學：通過頻率分辨瞬態光電導實驗，來說明載流子密度和遷移率隨著時間的演變。

能量密度為73μJ/cm2，泵浦波長為480nm激發的頻率分辨數據。在不同的泵浦延遲下，（A）和（B）分別為真實的和虛擬的電導率譜線；（C）在泵浦延遲時間下，遷移率的改變。紅虛線代表20ps后的平均遷移率；（D）在能量密度分別為73 和166μJ/cm2下，泵浦探測延遲時間與載流子濃度的關系。

原文鏈接：Terahertz Conductivity within Colloidal CsPbBr3 Perovskite Nanocrystals: Remarkably High Carrier Mobilities and Large Diffusion?（Nano Letters，2016，DOI: 10.1021/acs.nanolett.6b01168）

材料牛網專注于跟蹤材料領域科技及行業進展，這里匯集了各大高校碩博生、一線科研人員以及行業從業者，如果您對于跟蹤材料領域科技進展，解讀高水平文章或是評述行業有興趣，點我加入編輯部。