Angew. Chem. Int. Ed. 最新文獻快訊專題-8.1更新

小柒 7年前 (2016-08-02) 8784瀏覽

本期專題跟蹤了Angewandte Chemie International Edition于2016年8月1日（Volume 55, Issue 32）見刊的所有文獻并做圖文導讀，相關文獻資源網友已上傳，請到點我材料人論壇下載（微信讀者請到原網頁點擊）。

本期Angew. Chem. Int. Ed.共更新58篇，材料相關文章13篇（有機等特別偏化學方向的文獻暫未列入），其中中國作者文章6篇【上海交通大學（1）、同濟大學（1）、中國科學技術大學（2）、福州大學（1）、大連化物所（1）】，研究方向涉及計算、催化、納米、超級電容器等

  1. 計算材料：預測微孔分子篩催化劑的反應速率常數

Prediction of Rate Constants for Catalytic Reactions with Chemical Accuracy（Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201603930）

倫敦大學學院的C. Richard A. Catlow提出了一種新的計算方法預測微孔分子篩催化劑的反應速率常數。這種方法的關鍵在于逐步QM/MM法，在有限的計算資源下計算仿真模型，可以達到預期的計算精度。

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QM/MM法中所用的嵌埋團簇

  1. 二氧化碳捕捉：微孔-介孔相通的碳基材料

Importance of Micropore–Mesopore Interfaces in Carbon Dioxide Capture by Carbon-Based Materials(Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201602226)

約克大學Michael North教授和James H. Clark教授等人從廉價或廢棄的生物資源中提取了一種介孔碳材料（Starbons?），可以從CO2/N2中分離出CO2。相比于活性炭，Starbons?具有更小的微孔尺寸、更高的CO2吸附率和更高的CO2選擇專一性。其吸附性能主要是因為微孔和介孔的連接。

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二氧化碳吸收量的實驗結果與數學模型預測結果

  1. 上海交通大學：介孔MFI型沸石納米晶體鈀納米粒子封裝鈀納米粒子的擇形催化

Encapsulating Palladium Nanoparticles Inside Mesoporous MFI Zeolite Nanocrystals for Shape-Selective Catalysis(Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201602429)

上海交通大學陳接勝教授和李新昊教授通過一步法成功將鈀納米粒子封裝進介孔Silicalite-1分子篩納米晶體（Pd@mnc-S1）。合成的Pd@mnc-S1作為一種活性和可重復使用的非均相催化劑，具有優良的穩定性。獨特的孔隙及其晶體結構使得Pd@mnc-S1材料在催化反應具有擇形催化性能，包括選擇性加氫、氧化、碳-碳偶聯反應。

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Pd@mnc-S1的合成工藝

  1. 同濟大學：基于碳納米管/二硫化鉬復合材料的可伸縮全固態超級電容器

Highly Stretchable Supercapacitors Based on Aligned Carbon Nanotube/Molybdenum Disulfide Composites（Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201603356）

同濟大學陳濤等學者利用具有緊湊結構的碳納米管/二硫化鉬復合材料做電極，制備出全固態超級電容器。其拉伸性可達240%，比電容量為13.16F·cm-3，10000次充/放電循環后仍有近98%的容量。

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可伸縮超級電容器的制備流程圖

  1. 中國科學技術大學：可用于柔性超級電容器的聚苯胺基超分子水凝膠

Strong and Robust Polyaniline-Based Supramolecular Hydrogels for?Flexible Supercapacitors（Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201603417）

中國科學技術大學馬明明等學者組裝合成出一種聚苯氨-聚乙烯乙醇導電水凝膠（PPH）材料，其兼具良好的機械性能和電化學性能，可用于柔性超級電容器的制造。實驗發現，該材料拉伸強度達5.3MPa，能量密度為13.6Wh·kg-1。

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PPH的合成、掃描電鏡圖片

  1. 福州大學：純有機光催化劑

Molecular Engineering of Conjugated Polybenzothiadiazoles for Enhanced Hydrogen Production by Photosynthesis ( Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201603532)

福州大學王新晨教授和德國馬普高分子研究所的研究者利用分子結構設計，從共軛聚苯并噻二唑衍生得到一種純有機光催化劑（不含金屬），可用于可見光催化反應。通過改變特定取代基在苯環的位置發現，線型共軛高分子的光催化氫氣產生效率可高達116umol·h-1，表面量子產率（AQY）可達4.01%。

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分子設計不同的兩種聚苯并噻二唑結構

  1. 大連化物所：用于水分解的硅納米線光電化學電池，自然-人工復合光合作用

Spatially Separated Photosystem II and a Silicon Photoelectrochemical Cell for Overall Water Splitting: A Natural–Artificial Photosynthetic Hybrid（Angew. Chem. Int. Ed. 2016, DOI: 10.1002/anie.201604091）

大連化物所Xu Zong（通訊作者）和李燦（通訊作者）等通過串聯光合體系II和鍍鉑硅納米線光電化學電池設計出更為高效的自然-人工復合光合作用體系，并且創新地Z型設計使得氫氣和氧氣的反應可以分開發生。

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自然-人工復合光合作用體系示意圖

  1. 調控超薄金屬氧化物的反應活性

Tuning the Reactivity of Ultrathin Oxides: NO Adsorption on Monolayer FeO(111)（Angew. Chem. Int. Ed. 2016，DOI: 10.1002/anie.201601647）

超薄金屬氧化物具有獨特的化學性質，有望應用于多相催化反應。瑞德隆德大學同步輻射研究部的Dr. Lindsay R. Merte等人研究發現單層的FeO膜層余基底金屬的結合力會影響其的催化活性，NO會在銀基FeO上吸附，而對鉑基FeO呈惰性。

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FeO薄膜的STM圖像和LEED圖譜

  1. 非滲透性水凝膠：快速而安全的降解

Non-Osmotic Hydrogels: A Rational Strategy for Safely Degradable?Hydrogels（Angew. Chem., Int. Ed.，2016，DOI: 10.1002/anie.201602610）

來自日本東京大學工學部的Dr. Hiroyuki Kamata和Prof. Takamasa Sakai等人利用聚合物-溶劑之間的相互作用參數來控制聚合物網絡，對如何抑制水凝膠因降解而發生膨脹進行了研究。研究發現了最優χ參數（χ37℃≈0.53時），該水凝膠能夠保持其原有形狀并且在生理條件下降解時不會產生明顯的膨脹壓力。

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非滲透性水凝膠的降解行為示意圖

  1. 六方鋅催化劑：提高CO2電催化反應的效率和穩定性

Highly Efficient, Selective, and Stable CO2 Electroreduction on a Hexagonal Zn Catalyst(Angew. Chem., Int. Ed.，2016，DOI:10.1002/ange.201602888)

電催化CO2將其變為燃料是一個前瞻性策略，由韓國科學技術研究院的Hyungjun Kim和Seong Ihl Woo帶領的研究團隊，開發非貴族金屬Zn作為反應的催化劑，不僅提高了CO2還原的催化活性，而且延長了催化劑的耐久性。

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場發射掃描電子顯微鏡下所制備的h-Zn的形貌

  1. 光催化產氫：清潔供體氧化增強碳量子點分子催化劑產氫活性

Clean Donor Oxidation Enhances the H2 Evolution Activity of a Carbon Quantum Dot–Molecular Catalyst Photosystem（Angew. Chem. Int. Ed., 2016,DOI: 10.1002/anie.201604355）

碳量子點（CQDs）是水溶液中光催化產氫的新一代光吸收劑，但是目前CQDs-分子催化劑系統受限于分子部分的衰減。劍橋大學Dr. Erwin Reisner等通過供體循環清潔氧化電子供體，阻止破壞性自由基和有害氧化產物的形成。這種方法使得CQD-NiP分子光催化系統的的基準壽命超過5天且在AM1.5G太陽輻射量下合成的鎳基分子催化劑在水溶液中的周轉率為1094±61?molH2?(molNi)?1。

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CQD-Nip太陽能產氫圖解

  1. 中國科學技術大學：光催化產氫—Pt修飾MOF提高催化劑活性

Boosting Photocatalytic Hydrogen Production of a Metal–Organic Framework Decorated with Platinum Nanoparticles: The Platinum Location Matters（Angew. Chem. Int. Ed., 2016,DOI: 10.1002/anie.201603990）

中國科學技術大學張群和江海龍等用Pt納米顆粒通過不同方法修飾MOF材料UiO-66-NH2材料進行水分解光催化產氫，來提升電子-空穴分離效率和電荷載流子利用率。與未改性的MOF相比，兩種Pt修飾的MOF納米復合材料產氫活性顯著提升但具有明顯的不同，實際上光催化效率與Pt在MOF上的位置有關。

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兩種改性材料的制備圖解和一種的產氫示意圖

  1. CdSe納米微板：活著的聚合物

CdSe Nanoplatelets: Living Polymers（Angew. Chem. Int. Ed., 2016,DOI: 10.1002/anie.201603880）

在許多納米技術應用中膠態CdSe納米微板是優秀備選物，其中的一個挑戰就是使這些膠態量子井自組裝成大的有序結構來控制他們的光學性能。巴黎-沙克雷大學Nanoplatelet等通過簡單高效的方法實現了由大約1000個CdSe納米微板通過面對面自組裝成微米尺度的聚合物細絲，并且可以通過改變油酸的量來控制CdSe納米微板細絲的長度。

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納米微板的吸收放射譜、TEM圖以及制備流程圖

該專題由材料人編輯部學術組提供，旨在及時跟蹤材料類高質量期刊的前沿熱點并提供文獻共享服務，力求在文章見刊48小時內，完成動態跟蹤、文獻下載以及圖文導讀等工作，數據來源為學術組成員所在高校的數字資源。

感謝材料人編輯部李拓對動態的及時跟蹤，川木通提供數字資源，丹娜于小博的辛勤整理，由于水平所限，不足之處，歡迎批評指正。

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