Adv.Mater. 仿生噬菌調理素/氧化鋁納米通道雜化系統中的光電頻率響應

【引言】

世界上的人們都生活在閃爍的燈光中，比如電腦屏幕或者電視。盡管閃爍的光只有一小段時間是可見的，但是它們看上去穩定且持續。這是因為我們從感知上將相繼的閃爍連接起來了，這一過程稱為閃光融合。這其中存在一個閾值頻率（閃光融合閾值），高于這個頻率的時候，間歇出現的畫面看起來就像是連續的了。由于很難再現頻率反應行為，在設備中實現閃光融合仍然是一個挑戰。

【成果簡介】

作為人眼視網膜上的視覺感受器，視桿細胞對暗光很敏感，并且是閃光融合的主要角色。近年來對桿的感覺纖毛的三維結構解析顯示，視桿細胞外節包含≈1000個層狀膜盤，它們都堆疊在一個中空的纖毛上，可以傳遞合成蛋白和電信號。受到這一結構的啟發，通過將噬菌調理素（bR）多層錨定在氧化鋁納米通道微陣列上，來自北京航空航天大學的相艷教授（通訊作者）團隊建立了一個頻率響應光電納米系統。在這個系統中，從0到130Hz頻率進行的閃爍的光被有效的轉換成可分辨的光電模式，從而在體外實現模擬哺乳動物視網膜的頻率響應行為。該成果發表在近期的Advanced materials雜志上。

【圖文導讀】

圖1 噬菌調理素/氧化鋁納米通道陣列的設計與操縱。

a ?視桿細胞和臨近地區的連接纖毛圖。含盤的視網膜作為感受器。進化常常用纖毛連接周圍的環境。

b? 噬菌調理素合成物結構的側視圖。噬菌調理素多層物的厚度是≈2.8 μm。氧化鋁的孔徑是59±6 nm。

c ?從噬菌調理素側觀察的生物混合物結構的頂視圖。包含紫色膜斑（標記為虛線）的單個噬菌調理素的典型大小為2-5 μm。

d ?閃爍照明下光電裝置的示意圖。導向的噬菌調理素多層物被電泳沉積到氧化鋁納米通道陣列上，同時噬菌調理素分子的細胞質側面對著氧化鋁膜側。噬菌調理素雜化膜夾在一個二室光電化學電池中。質子濃度梯度用來將高濃度鹽酸放置在細胞質側來促進質子吸收進程。閃爍光刺激是通過將光線斷路器放置在連續波長光源前來產生。

e ?在閃爍光（10Hz）的照射下，生成三角形的交流信號。

f ?單獨或耦合驅動下的光電流：質子濃度梯度、光刺激、雙驅動。在無光照的情況下，噬菌調理素多層物有效的組織跨膜運輸和保持兩個光化學電池室間的質子濃度。在光照情況下，質子濃度梯度促使頻率響應的光電流的產生。

圖2 ?頻率響應光電信號。

a ?光電流的振幅取決于從2到130 Hz的光照的閃爍頻率。最佳反應頻率（即光電流達到峰值時）被確認為10 Hz（噬菌調理素多層物厚度為2.8 μm）。超過最佳反應頻率時，隨著閃爍頻率上升，光電流逐漸下降。

b ?這些觀察結果被解釋為噬菌調理素分子的動態反應與一個完整光循環時間尺度之間的相互作用。左：低于最佳響應頻率，光與光照強度的變化率成正比。這種行為被稱為微分響應。右：在高的閃爍頻率，一個噬菌調理素時間循環無法在入射光被切斷前完成。光電流開始在上升過程中的中點衰減。

c,d 用于分析在低和高頻率下所觀察到的光電流的質子吸收和釋放模型。

e 這個裝置還測試了不斷變化的閃爍光刺激。130 Hz以下的連續和可分辨的光電信號具有良好的再現性。

圖3 ?噬菌調理素層厚度相關的最佳響應頻率和其機制的決定因素。

a ?在不同的跨膜質子濃度梯度下，最佳相應頻率保持在10 Hz，此時噬菌調理素層厚度為2.8 μm，而光電流的幅值對閃爍頻率敏感。

b ?在確定的噬菌調理素厚度下，最佳相應頻率不隨著氧化鋁納米通道的尺寸變化。

c ?隨著噬菌調理素多層物的厚度從0.06增加到3.8 μm，最佳響應頻率從22變化到5 Hz。

d 頻率響應行為被噬菌調理素分子的M412中間態衰變動力所主宰，這是由噬菌調理素層的厚度來控制的。M412中間態的衰變頻率完全匹配所測量到的最佳響應頻率。

圖4 ?控制頻率響應光電流振幅的其他決定因素。

a 沿噬菌調理素泵送方向的質子濃度梯度大大提高了光電流。在光的激發下，細胞質側有足夠的質子供應質子吸收過程，而胞外側質子不足，抵抗質子釋放過程。在合適的質子梯度下，質子的吸收和釋放過程可以被加速，以此獲得更高的光電流。

b 在恒定的100倍的質子濃度梯度下，光電流的振幅與整體質子濃度成反比。

c 在孔徑和由噬菌調理素多層物厚度決定的質子泵送能力都匹配的情況下，氧化鋁納米通道合作提高頻率響應電流的幅值。最優參數為噬菌調理素的侯素為2.8 μm，孔徑為59±6 nm。

d 收獲的電能輸出到外部電路，用于提供電負載電阻（RL）。消耗功率（PL）對負載電阻的計算公式為 PL=IR2RL。其中IR通過RL輸出電流。IR隨著負載電阻減小。PL達到最大為RL≈3 MΩ。最大輸出功率接近10 pW。（內部電阻R0≈3 MΩ，噬菌調理素層的面積是≈0.2 cm2。）

文獻鏈接：Photoelectric Frequency Response in a Bioinspired Bacteriorhodopsin/Alumina Nanochannel Hybrid Nanosystem（Adv. Mater.，2016，DOI:10.1002/adma.201603809）

本文由材料人生物材料小組孫苗供稿，材料牛編輯整理。

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