Nature子刊：通過穿透離散勢壘實現單層范德瓦爾斯異質結的高效光電流輸出

【引言】

二維層狀材料（例如石墨烯和過渡金屬半導體硫化物）因其組成、厚度、幾何外形的不同表現出了獨特的電子學性質。近年來對于垂直隧穿晶體管和垂直場效應晶體管的研究表明，通過結合不同的材料形成范德瓦爾斯異質結可以得到具有獨特功能的新材料。石墨烯-過渡金屬半導體硫化物（TMDs）-石墨烯的組合就可以制成獨特的光電二極管和光探測器。然而，傳統的半導體理論適用于塊體材料，對于極薄的層狀材料并不適用，此外，由于載流子的復合，使得器件的效率也有所下降。因此，得到一種工作機理明確，且效率較高的光電器件就成為當務之急。

【成果簡介】

近日，來自韓國成均館大學的Woo Jong Yu、Young Hee Lee和加州大學洛杉磯分校的段鑲鋒（共同通訊作者）在Nature Communications上發表了一篇題為Unusually efficient photocurrent extraction in monolayer van der Waals heterostructure by tunnelling through discretized barriers的文章，對石墨烯-MoS₂-石墨烯組成的光電流發生器進行了研究。

實驗表明，超薄的范德瓦爾斯異質結表現出了不同于傳統塊體半導體的獨特性質，而這些獨特性質是不能很好的用傳統的半導體理論解釋的，尤其是對其中電子的傳輸特性并不明確。以往的研究中使用石墨烯-WSe₂-石墨烯組成p-n結制成光電流發生器。然而，Shockly-Read-Hall復合和Langevin復合阻礙了載流子的輸出性能。截止目前，范德瓦爾斯異質結的特殊性質還沒有完全了解，此外，受制于其復雜多變的界面和外部因素影響，對范德瓦爾斯異質結器件也未進行系統性的研究。

本文中選取石墨烯和MoS₂組成石墨烯-MoS₂-石墨烯異質結，得到了層數依賴的光電流發生器，為了排除外界因素影響，在器件的不同區域得到了分別為單層和7層的不同部分。光響應研究結果表明，單層MOS₂的光響應遠高于7層MoS₂，是其的7倍之多。此外，光譜研究表明，單層MoS₂的內量子效率最高達到65%，而7層MOS₂的內量子效率僅僅達到7%。對于實驗結果進行分析，并建立理論模型后可知，在石墨烯-單層MoS₂-石墨烯異質結的頂部界面和底部界面分別形成了不對稱的勢壘，這樣的結構導致了單層MoS₂器件具有極高的光響應特性。

【圖文導讀】

圖1 石墨烯-MoS₂-石墨烯異質結中光電流的產生

（a）為器件的側面圖，單層MoS₂在兩層石墨烯之間，在激光照射下產生電子（藍色）和空穴（紅色）

（b）為器件的光學照片

（c）為器件在514nm光源激發下的掃描光電流照片

（d）為器件分別在514nm光源照射下和黑暗中的I-V特性曲線

（e）為單層MoS₂器件在不同光源照射下光響應曲線

圖2 單層和多層MoS₂異質結產生光電流的比較

（a）為處于兩層石墨烯間的單層MoS₂與7層MoS₂的光學照片

（b）為器件的光譜圖

（c）為器件在514nm光源照射下的掃描光電流圖

圖3 單層和多層MoS₂異質結的量子效率

（a）為在514nm光源照射下器件的I-V特性曲線（紅線為單層MoS₂，藍線為7層MoS₂），黑線為黑暗條件下

（b）7層MoS₂（紅色）和單層MoS₂（藍色）的吸收光譜

（c）單層和塊狀MoS₂的介電函數的虛部計算結果

（d）在100μW功率激光照射下單層和7層MoS₂的外量子效率

（e）在100μW功率激光照射下單層和7層MoS₂的光子能量

（f）單層和多層MoS₂的態密度

圖4 不同環境中單層MoS₂異質結的靜電勢和光生載流子發射機理

（a）處于SiO₂襯底上并處于空氣環境中的石墨烯-單層MoS₂-石墨烯異質結示意圖

（b）石墨烯-單層MoS₂-石墨烯異質結的靜電勢

（c）三種不同勢壘態下單層MoS₂異質結近導帶邊的靜電勢

（d）三種不同勢壘態下光生載流子隧穿可能性示意圖

（e）光生載流子計算發射率

圖5 層數依賴的MoS₂范德瓦爾斯靜電勢

（a）層數依賴的MoS₂、頂部石墨烯和底部石墨烯的介電常數

（b-h）層數依賴的MoS₂范德瓦爾斯靜電勢

（i）石墨烯-7層MoS₂-石墨烯異質結在SiO₂襯底和空氣環境下的示意圖

圖6 不同層數MoS₂的范德瓦爾斯光生載流子發射率

（a）單層和7層MoS₂的微分傳輸歸一化動力學曲線

（b）沿載流子漂移方向單層和7層MoS₂的歸一化受激載流子密度

（c）光生載流子發射率對于MoS₂層數和光子激發能量變化的2維彩圖

（d）不同光子能量下的外量子效率和計算光生載流子發射率

圖7 單層和多層MoS₂的I-V特性曲線

（a）和（b）分別為石墨烯-單層MoS₂-石墨烯和石墨烯-多層MoS₂-石墨烯在514nm光源照射下的I-V特性曲線

（c）和（d）分別為石墨烯-單層MoS₂-石墨烯和石墨烯-多層MoS₂-石墨烯在正向電壓和負向電壓下的能帶示意圖

文獻鏈接：Unusually efficient photocurrent extraction in monolayer van der Waals heterostructure by tunnelling through discretized barriers ?(Nature Communications, 2016, DOI: 10.1038/ncomms13278)

本文由材料人電子電工學術組大城小愛供稿，材料牛整理編輯。

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