“從0到1”超導重大突破！中山大學&清華大學，再發一篇Nature！

【導讀】

銅酸鹽中的高轉變溫度（T_c）超導性來自于摻雜到Mott絕緣態的空穴載流子，其具有半填充的Cu 3d⁹電子結構和S=1/2自旋態。隨著載流子摻雜和層內Cu-O電子σ-能帶，形成高T_c超導相。同時，圍繞最優摻雜，已經確定超導性與溫區對角線周圍的間隙節點具有d波配對，且由角連接的CuO₆八面體和LnO（Ln =鑭系化物）層組成的層狀結構是高溫超導材料的共同特征。人們一直在努力尋找類似銅酸鹽的氧化鎳化合物中的超導性，無限層鎳酸鹽是鎳酸鹽之一。銅酸鹽的高轉變溫度（高-T_c）超導性已經被發現了30多年，但其潛在的機制仍然是一個謎。銅酸鹽作為唯一的非常規超導族，其T_cs高于液氮沸騰溫度（77 K）。

【成果掠影】

在此，中山大學王猛教授和清華大學張廣銘教授（共同通訊作者）在高壓電阻和互感磁化率測量中，觀察到高壓電阻和互感磁化率在14.0 ~ 43.5 GPa之間，最大T_c為80 K的La₃Ni₂O₇單晶的超導特征。高壓下超導相呈現Fmmm空間群的正交結構，Ni陽離子的3dx²-y²和3dz²軌道與氧的2p軌道強混合。同時，密度泛函理論計算表明，超導性與費米能級下σ-能帶的金屬化一致出現，該帶由3dz²軌道和連接Ni-O雙層的頂端氧組成。因此，本文的發現不僅為研究Ruddlesden-Popper雙層鈣鈦礦鎳酸鹽的高T_c超導性提供了重要線索，而且為研究高T_c超導機制提供了新的化合物家族。這是目前發現的第二種液氮溫區超導材料，具有“從0到1”的突破性質，推動了破解高溫超導機理的進程。

?相關研究成果以“Signatures of superconductivity near 80 K in a nickelate under high pressure”為題發表在Nature上。

【核心創新點】

1.作者觀察到高壓電阻和互感磁化率在14.0 ~ 43.5 GPa之間，最大T_c為80 K的La₃Ni₂O₇單晶的超導特征；

2.本文的發現不僅為研究Ruddlesden-Popper雙層鈣鈦礦鎳酸鹽的高T_c超導性提供了重要線索，而且為研究高T_c超導機制提供了新的化合物家族。

【數據概覽】

圖一、加壓La₃Ni₂O₇的結構表征?2023 Springer Nature

圖二、La₃Ni₂O₇在1.6和29.5 GPa條件下的密度泛函理論計算?2023 Springer Nature

圖三、壓力下La₃Ni₂O₇單晶的超導躍遷?2023 Springer Nature

圖四、La₃Ni₂O₇單晶的高溫超導性相圖?2023 Springer Nature

【成果啟示】

綜上所述，本文證明了在Ruddlesden-Popper（RP）雙層鈣鈦礦鎳酸鹽La₃Ni₂O₇中，Ni^2.5+（3d^7.5）的電子占位可以模擬空穴摻雜雙層高T_c銅酸鹽中的Cu²⁺，這是由于通過頂端氧陰離子存在3dz²軌道的強層間耦合，這種層間耦合導致在費米能級以下和之上形成σ鍵和反鍵帶。施加高壓可以通過3dz²軌道上的空穴摻雜和3dx²-y²軌道上的電子摻雜實現費米能級以下的金屬化。但這些特征與無限層超導鎳酸鹽有明顯的不同，在無限層超導鎳酸鹽中，氧的2p軌道的電子態遠低于費米能級，并且由于它們的位置能量的較大分離，具有大大減少的3d-2p混合。從實驗中可以看出，T_c與高T_c銅超導體的T_c相當，并且高于鐵基超導體的T_c。據所知，這是第一個關于體相鎳酸鹽和鎳酸鹽RP相超導特征的實驗報告。研究結果表明氧化鎳體系是尋找高T_c超導體和探索其非常規高T_c超導機制的一個令人可信的平臺。

文獻鏈接：“Signatures of superconductivity near 80 K in a nickelate under high pressure”（Nature，2023，10.1038/s41586-023-06408-7）

本文由材料人CYM編譯供稿。