Adv. Energy Mater. ：復旦彭慧勝-用于高度拉伸超級電容器的芯鞘層氮摻雜碳納米管陣列

【引言】

超級電容器主要建立在一種雙電層理論的基礎上，與可充電電池相比，可進行不限流充電，且充電次數可達10^6次以上，因此雙電層電容不但具有電容的特性，同時也具有電池特性，是一種介于電池和電容之間的新型特殊元器件。過去超級電容器主要應用在備用電源系統、電動汽車上，隨著技術發展目前希望超級電容器能夠具有可拉伸、柔性的性質，從而能夠應用在一些新興技術場合，例如：便攜式設備、集成電路電子設備、電子皮膚和可穿戴織物等。但是，目前超級電容器的電化學性能、可拉伸性遠未達到要求。如果能夠適當調整電極材料中組成成分和材料的結構，可以進一步提高超級電容器的性能從而滿足技術上的要求。

【成果簡介】

近日，復旦大學彭慧勝教授(通訊作者)課題組在Advanced Energy Materials上發表了題為“Nitrogen-Doped Core-Sheath Carbon Nanotube Array for?Highly Stretchable Supercapacitor”的文章。該課題組通過制備出芯鞘層氮摻雜的碳納米管(NCNT)陣列，將其與聚氨酯(PU)結合在一起，從而制備出了一種可拉伸的彈性電極。在兩層彈性NCNT/PU電極中間夾一層聚乙烯醇(PVA)凝膠電解質，形成一種三明治的結構，從而得到了想要的超級電容器。所得到的超級電容器比電容可達31.1mF·cm^-2，將其在拉應力下變形400%后比電容仍能維持原來的98.9%，在拉伸變形200%、循環1000次后比電容仍能維持96%。

【圖文導讀】

圖1. 彈性NCNT/PU薄膜制備過程示意圖

圖2. CNT和NCNTs的表征

(a-d) NCNTs的SEM圖像，NCNT的再生長時間分別為(a)10min,(b)15min,(c)20min,(d)40min

(e-h) NCNTs的TEM圖像，NCNT的再生長時間分別為(e)10min,(f)15min,(g)20min,(h)40min

(i) NCNT再生長時間為20min時的TEM圖像

(j) NCNT再生長時間為40min時的TEM圖像

(k,l) 圖(j)中NCNT陣列的EDX圖，其中圖(k)顯示C元素分布，圖(l)顯示N元素分布

(m) CNT和NCNT再生長時間為20min時的拉曼圖譜，強度峰的比值表示碳系統中混亂度和缺陷程度

(n) NCNT的N 1s XPS圖譜，顯示了NCNT中含N元素相有4種存在形式

圖3. NCNT/PU拉伸性能的示意圖和實驗測試

(a) NCNT/PU膜的拉伸性能的示意圖

(b) NCNT/PU膜在拉伸量從0%增加至500%過程中的照片

圖4. 超級電容器電化學性能測試及對比

(a)不同再生長時間下的高度拉伸超級電容器的恒流充放電曲線，測量時的電流密度為0.1mA·cm^-2

(b)高度拉伸的超級電容器在再生長時間為20min前后的循環伏安曲線，掃描速率為200mV·s^-1

(c)增加電流密度后的恒流充放電曲線

(d)增加掃描速率后的循環伏安曲線

(e)電流密度為0.1mA·cm^-2下的循環比電容圖

(f)比電容與變形量的關系圖

(g)比電容與拉伸循環次數的關系圖

(h)超級電容器在拉伸和收縮速率為5mm·s^-1時的恒流充放電曲線，電流密度為0.1mA·cm^-2

(i)超級電容器的比電容與拉伸和收縮次數的關系圖，電流密度為2mA·cm^-2

(C₀和C分別表示拉伸前、后的比電容)

圖5. 兩種超級電容器性能雷達圖的對比

此高度可拉伸超級電容器與報道過的超級電容器在拉伸性能和拉伸循環穩定性上的對比，C₀和C分別表示拉伸前、后的比電容。

【小結】

該課題組通過使用氮摻雜的碳納米管陣列作為超級電容器電極，所制得得超級電容器具備良好的拉伸性能。其循環變形量可達200%，而大多數材料這一值在100%以下；其最大變形量可接近400%，而其他材料同樣在100%以下；此外，在最大應力循環、長期循環下，其容量保有率可達95%以上，長循環下可循環1000次。在材料制備方面，該課題組所報道的氮摻雜碳納米管(NCNT)陣列制備方法也較簡單，主要通過CVD進行CNT及NCNT的合成。總體而言，該課題組成功研究出了一種柔性的超級電容器，具有良好的應用前景。

文獻鏈接: Nitrogen-Doped Core-Sheath Carbon Nanotube Array for Highly Stretchable Supercapacitor

(Adv.Energy Mater. , 2016, DOI:10.1002/aenm.201601814)

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