Nature子刊：滲透壓-電荷平衡共同作用引起膠原蛋白纖維內礦化

【引言】

對膠原蛋白自組裝時發生的礦化研究以及能夠引導礦化的試劑的使用，使得科學家能夠探尋纖維內礦化的潛在機理。

【成果簡介】

最近喬治亞理工學院Seung Soon Jang教授、第四軍醫大學口腔醫學院陳吉華教授、美國奧古斯塔大學Franklin R. Tay教授（共同通訊作者）通過利用聚陽離子和聚陰離子導向的纖維內礦化，發現這兩種導向的纖維內礦化沒有差別，作者認為應該存在一種遠程的非靜電作用引起纖維內礦化。通過在聚電解質條件下，膠原蛋白的分子動力學模擬顯示，不管聚電解質的電荷性質如何，離子和纖維內水分子的運動都是通過膠原蛋白的表面產生，且可引起膠原蛋白的結構發生收縮。作者因此提出了基于滲透壓和電荷平衡的纖維內仿生礦化理論，挑戰并顛覆了庫侖引力誘導纖維內礦化的理論。建立了一種新的膠原蛋白纖維內礦化模型，補充了現有的膠原蛋白礦化機制理論。該研究成果在生物礦化機制研究領域具有重要里程碑式的作用。

【圖文導讀】

圖1 PAH-ACP礦化的膠原蛋白纖維的冷凍透射電鏡成像和冷凍電子斷層掃描成像圖

(a)PAH-ACP礦化的玻璃化的膠原纖維的低溫冷凍透射電鏡圖。

(b)高倍下的多個礦化膠原纖維圖。

(c)高倍下的單個礦化膠原纖維圖。

(d)高倍下礦化膠原纖維內部的纖維礦物沉積圖。

(e)冷凍電子斷層掃描三維重構的半Z平面圖。

(f),(g)冷凍電子斷層掃描三維重構的部分體積圖。

(h) 礦化纖維的部分三維體積可視圖。
圖2 PAH-ACP礦化的重組膠原纖維的傳統透射電鏡圖

(a)膠原纖維礦化48h后的未染色圖。

(b)膠原纖維礦化48h的醋酸雙氧鈾染色圖。

(c)膠原纖維礦化24h的未染色圖

(d)代表性的層間距的譜帶強度剖面圖。

(e)無定形磷酸鈣填充的膠原纖維礦化12h的染色圖。

(f)膠原纖維礦化12h的染色圖。

(g)膠原纖維礦化18h的染色圖。

圖3 PAH-ACP膠原纖維內礦化的陽離子膠原蛋白模型圖。

(a)利用氨基酸的羧基將聚陽離子和膠原蛋白纖維結合的方法示意圖。

(b)陽離子膠原蛋白的表面ζ電位圖。

(c)陽離子膠原蛋白和未修飾的膠原蛋白的游離氨基和羧基的對比圖。

(d)陽離子膠原蛋白海綿礦化1天的單張透射電鏡圖。

(e)陽離子膠原蛋白海綿礦化7天的單張透射電鏡圖。

圖4 PAH-ACP礦化的膠原蛋白內含短鏈聚精胺的效果圖

(a)體積排阻色譜圖。

(b)pH=7.4下的膠原蛋白內纖維多種成分體積滲透百分比圖。

(c)PAH-ACP加入0.3mg/ml精胺的未染色的膠原海綿礦化7天的透射電鏡圖。

(d)未加精胺的PAH-ACP的未染色的膠原海綿礦化7天的透射電鏡圖。

圖5 分子動力學模擬圖

(a)在聚陽離子溶液中，模擬膠原纖維內部和外部空間的側面圖。

(b)纖維內部膠原蛋白結構的內部水化層圖。

(c)膠原蛋白結構沿著c軸的電荷密度圖。

(d)纖維內部和外部區間的膠原蛋白和水分子結構圖。

(e)纖維內部鈉離子的分布變化圖。聚陰離子體系（黑色），聚陽離子體系（紅色）。
(f)纖維內部氯離子的分布變化圖。

(g)纖維內部水分子的分布變化圖。

(h)膠原分子的均方根偏差的變化圖。

(i)膠原蛋白結構的溶劑可及表面積圖。

圖6 離子、水分子和礦化前體分子的分子動力學模擬圖

(a)纖維內部鈉離子數目和模擬時間的關系圖。

(b)纖維內部氯離子數目和模擬時間的關系圖。

(c)纖維內部水分子數目和模擬時間的關系圖。

(d)纖維內部磷化鈣前體數目和模擬時間的關系圖。

(e),(f) 聚陰離子體系中，膠原纖維內礦前體的結構圖。

文獻鏈接：Collagen intrafibrillar mineralization as a result of the balance between osmotic equilibrium and electroneutrality（Nat. Mater. 2016, DOI: 10.1038/nmat4789）

本文由材料人生物材料組鄧宏華供稿，材料牛編輯整理。

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