Nature子刊：通過光子循環與光耦合提高鹵化鉛鈣鈦礦的光致發光產率

【引言】

在光伏電池領域，鹵化鉛逐漸顯現它的優勢與地位，其能量轉換效率可超過20%。這非同一般的表現歸因于高效的自由電荷產生、長的載流子壽命、長的激發態傳輸長度以及低的表面陷阱密度。另外，鹵化鉛鈣鈦礦的光學和電學性質還能通過改變化學成分來進行調整。

但由于在鹵化鉛鈣鈦礦太陽能電池中，太陽光光照下，開路電流時，至少有一個電子空穴對-光子-電子空穴對的循環發生。這會導致體系從內部到外部，光致發光產率的顯著銳減。

【成果簡介】

劍橋大學的Felix Deschler和Richard H. Friend（共同通訊作者）等人經研究，發現平面薄膜上，內部產率為70%時，測得的外部產率低至15%，這個過程中光耦合是無效的，但在薄膜基底上的觀測值卻高至57%，有意思的是薄膜基底是能提高耦合的。經仔細的分析光子循環下，外部測量速率常數和光致發光效率是如何與內部復合過程相關的。得出利用可實現光耦合的網紋襯底活性層可具備提高LEDs和太陽能電池能量轉換效率的能力。

【圖文導讀】

圖一、鈣鈦礦薄膜的輻射效率

(a) 利用光熱偏振光譜（實線）和光致發光譜（虛線）測量MAPbX₃ (X=I, Br, I_1-xCl_x)獲得的穩態吸收光譜。

(b) MAPbI_3-XCl_X在不同基底上的熒光離子產率（PLQEs）。在網紋襯底的之上的薄膜外部PLQE可達到57%。較平面薄膜20%的效率要高三倍（虛線所示）。

圖二、鈣鈦礦的載流子密度動態

(a) MAPbI₃在650 nm，100 fs脈沖激發下的瞬態吸收（TA）動力學曲線。

(b-d) 分別為(b) MAPbI₃、(c) MAPbBr₃和(d) MAPbI_3-xCl_x的復合率dn/dt-電荷密度n曲線圖。

圖三、鈣鈦礦中的輻射復合

(a) PL信號初始瞬值（經100fs激光脈沖激發后時間累積2 ns）-初始電荷載流子密度曲線。

(b) 總的復合率（黑色）/輻射復合率（藍色）-電荷載流子密度n曲線。

圖四、鈣鈦礦PLQEs的輻射量

(a) 在脈沖激光激發下MAPbBr₃的外部PLQEs（方塊）、模型內部（紅線）與外部PLQEs

(b) 在穩定態（黑色）與脈沖激光激發（紅色）下測量MAPbI₃的外部PLQEs，線條表示的是預測的復合率。

(c) 測量沉積在網格（圓圈）和平面（方塊）形襯底的MAPbI_3-xCl_x在CW激發下的外部PLQEs，同時計算了不同聲子逃逸率η_esc下的PLQEs。

(d) 網格襯底型太陽能電池提高光耦合的原理圖。

【小結】

在發光領域，設備的結構與表面對外部的發光有著很大的影響，調控和整飭設備結構，采用網格型襯底極大提高了LEDs和太陽能電池能量轉換效率。這對于未來的LEDs和太陽能電池的發展無疑是新的突破。

文獻鏈接：Enhancing photoluminescence yields in lead halide perovskites by photon recycling and light out-coupling（Nat. Commun.，2016，DOI：10.1038/ncomms13941）

本文由材料人編輯部電子電工學術組大黑天供稿，材料牛編輯整理。

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