南工黃維院士團隊Nature子刊：鉛鹵化物鈣鈦礦在電致發光的新進展

【引言】

三維結構鉛鹵化物鈣鈦礦在太陽電池中的應用十分火熱，它的光電轉換效率很輕易就超過了20%，可見具有很寬廣的應用前景，這主要得益于鈣鈦礦結構的以下優點：1.很高的光子吸收系數，2.很長的載流子擴散長度，3.低的陷阱密度，4.載流子遷移率高，5.快速高效的電子空穴分離效率，6.電子空穴雙分子復合率低。與此同時，它很寬且可調節的直接帶隙的特點，也增加了它在發光二極管（LED）中的應用潛力。

溶液法制備的LED可以應用于大面積的照明光源和顯示，而且成本低廉，近三十年來，人們一直對這項技術進行著深入發掘，在有機材料的研究上已經獲得了24%的外部量子效率（EQE）。同時，溶液法制備的鈣鈦礦也是一個很有前景的候選者，這種材料LED已經獲得了比國家電視系統委員會（NTSC）標準還要高的水平，具有很大的顏色調節面積，和很高的效率（8.8%）。然而，要想進一步提高電致發光（EL）效率，3D鉛鹵化物鈣鈦礦緩慢的自由電子空穴的復合卻是不得不攻克的難題。

【成果簡介】

來自新加坡南洋理工大學的岑子健教授和南京工業大學的黃維教授（共同通訊作者）近日在NATURE COMMUNICATIONS上發表了題為Transcending the slow bimolecular recombination in lead-halide perovskites for electroluminescence的文章，報到了他們在鉛鹵化物鈣鈦礦上的最新進展。從微觀載流子動力學角度清晰闡明了常規金屬鹵化物鈣鈦礦材料運用在發光二極管中存在的發光效率瓶頸。通過飛秒超快光譜研究，提出如何通過調控鈣鈦礦的維度來克服這個機理上的瓶頸，從而實現高效率的鈣鈦礦發光二極管。該研究成果為實現高效低成本的新型鈣鈦礦發光二極管奠定了理論基礎。

【圖文導讀】

圖1.范德瓦爾斯耦合多量子點對光的吸收

a.三維鈣鈦礦電致發光原理圖

b.電子注入、激子定位和隨后重組的原理圖

c.紫外-可見吸收光譜法檢測

d.標準化漂白動力學測試

?圖2.使用光致發光時間分辨（TRPL）薄量子阱（QW）到厚量子阱激子局域化的探測

a.時間-波長測試圖

b.時間-強度測試圖

c.電荷的載流子密度-PL的有效壽命時間

d.電荷的載流子密度-厚量子阱排放增長時間

圖3.三維鈣鈦礦的分子發射和鈣鈦礦多量子阱的激子發射

a.光致發光的時間分辨測試

b.電荷的載流子密度-PL強度測試

c.電荷的載流子密度和PL有效壽命的函數關系圖

d.PL量子產率和PL有效壽命的函數關系圖

圖4.三維鉛基鈣鈦礦冷光量子產額（QY）的理論計算值

a.載流子密度與輻射效率的關系

b.k1和k3不變, k2變化時載流子密度與輻射效率的關系

c.k2和k3不變,k1條件下最高的發光量子產額測試圖

d.K1和k3不變,k2條件下最高的發光量子產額測試圖

【小結】

在與光伏相反的電致發光性能中，緩慢的雙分子復合是LED性能進一步提高的瓶頸。本文中作者采用范德瓦爾斯耦合鈣鈦礦多量子阱，薄的多層量子點激子復合衰退率高，明顯比三維鈣鈦礦中雙分子復合效率高出許多。這種多量子阱保留了溶液法制備簡單和載流子遷移速率快的優點，有望提供更多單相成分不具備的功能，打破鉛鹵化物鈣鈦礦分子重組緩慢的瓶頸，提供更高效的電致發光效率。

原文鏈接：Transcending the slow bimolecular recombination in lead-halide perovskites for electroluminescence(Nat. Commun., 2017，Doi:10.1038/ncomms14558)

本文由材料人新能源學術組 Yuezhou 整理。

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