Nature子刊：超薄Bi2O2Se半導體材料薄膜具備較高電子遷移率和量子震蕩效應

【引言】

隨著集成電路精度要求的不斷提升，晶體管尺寸也正快速地向小型化發展。現代微電子光刻技術已逐漸滿足不了日益增長的產品精度需求，傳統半導體的加工工藝也幾乎已經達到了物理極限。因此，尋求新型高性能半導體材料成為了目前基礎研究的重心，具備高電子遷移率的超薄半導體薄膜是構筑現代微納電子器件的根本。雖然石墨烯的問世推動了包括過渡金屬硫族化合物等一系列二維半導體材料的研究熱潮，但性能優異且環境穩定的超薄半導體材料的可控制備仍處于科研探索階段。

【成果簡介】

近日，北京大學彭海琳教授（通訊作者）在Nature Nanotechnology上發表了一篇題為 “High electron mobility and quantum oscillations in non-encapsulated ultrathin semiconducting Bi₂O₂Se” 的文章。在該文中，報道了一種通過化學氣相沉積法(CVD)外延生長半導體Bi₂O₂Se薄膜的方法。通過此法制得的Bi₂O₂Se晶體具有特殊的層狀結構：以共價鍵結合的二維Bi₂O₂層通過微弱的靜電相互作用夾在兩層Se原子點陣中。此外，該Bi₂O₂Se薄膜材料還具有超高的電子遷移率和良好的環境穩定性，在低溫下，其霍爾遷移率可超過20000cm²V^-1S^-1。得益于高遷移率的電子長平均自由程，在該層狀Bi₂O₂Se材料中，研究人員觀測到了舒布尼科夫-德哈斯(SDH)量子振蕩現象。在室溫下，基于雙層Bi₂O₂Se晶體的場效應晶體管具有高達450 cm²V^-1S^-1的遷移率、超10⁶的電流開關比以及近乎理想的亞閥值擺幅，即S因子約65mVdec^-1。

【圖文導讀】

圖1：層狀Bi₂O₂Se的晶體結構和電子結構

(a). Bi₂O₂Se的層狀晶體結構：四方（Bi₂O₂）n層與Se_n層沿c軸交替堆垛。

(b). 利用第一性原理計算所得的Bi₂O₂Se晶體能帶結構和態密度圖，插圖為Bi₂O₂Se晶體的第一布里淵區，計算所得帶隙約為0.85eV。

(c,d). 角分辨光電子譜（ARPES）測試：塊體Bi₂O₂Se的能帶結構和態密度圖。

(e). 利用表面K-dosing提高化學位后，進行測試所得的導帶的能帶色散關系和態密度圖，測試分析顯示Bi₂O₂Se晶體具有較低的有效質量，僅為0.14±0.02m₀。

圖2：層狀Bi₂O₂Se納米片的制備與表征

(a,b).利用CVD制備的正方形Bi₂O₂Se納米片光學顯微鏡照片。

(c,d). 相應的Bi₂O₂Se晶體原子力顯微鏡（AFM）照片，顯示薄膜厚度分別為6.7nm（約11層）和0.8nm（單層）。

(e). Bi₂O₂Se晶體的XRD衍射圖譜，圖譜中(002)，(004)和(006)晶面指數與單相四方Bi₂O₂Se的標準衍射圖譜相吻合。

(f). 正方形Bi₂O₂Se納米片的TEM照片。

(g). Bi₂O₂Se納米片的HRTEM圖，插圖為選區電子衍射譜(SAED)圖，證實該納米片為單晶。

(h). 多層Bi₂O₂Se納米片邊緣的HRTEM圖，顯示Bi₂O₂Se的晶格常數為0.61nm，與四方Bi₂O₂Se的單層高度吻合。

(i-l). Bi₂O₂Se納米片的高角環形暗場(HAADF)圖像及對應的元素分布圖。

圖3：Bi₂O₂Se晶體的舒布尼科夫-德哈斯(SDH)量子振蕩

(a). Bi₂O₂Se晶體的霍爾遷移率(μ_Hall)和載流子濃度(n)隨溫度變化的關系曲線，插圖為在20.9nm厚的Bi₂O₂Se納米片上制備的霍爾條的光學顯微鏡照片，該裝置在1.9K溫度下的霍爾遷移率為18500cm²V^-1s^-1。

(b). SDH量子震蕩的縱向磁阻和垂直方向的施加磁場之間的變化關系圖，測試溫度為1.9-30 K。

(c). 在磁場強度為12.8 T時，SDH震蕩的△R/R₀隨溫度的變化及其李福失茨·考瑟維奇擬合(Lifshitz-Kosevich fitting)，測試結果顯示電子具有很低的回旋震蕩有效質量(0.14±m₀)。

圖4：以Bi₂O₂Se為溝道的頂柵場效應晶體管

(a). 室溫下，6.2nm厚的Bi₂O₂Se FETs的輸出特性曲線，插圖為FETs結構示意圖和光學顯微圖片。

(b). 不同源漏電壓下(100, 50, 20V)下，器件的轉移特性曲線(I_ds-V_g)，表現出了約為10⁶的電流開關比和約為65mVdec^-1近乎完美的亞閥值擺幅（S因子）。

(c). 不同偏壓下的場效應遷移率(μ_app)，其中μ_app由dI_ds/dV_g微分關系求得。

(d). μ_app和I_on/I_off隨溝道厚度的變化曲線，其中μ_app通過轉移特性曲線中的線性部分求得。

(e). 不同厚度(1.5-16nm) Bi₂O₂Se的室溫霍爾遷移率。

(f). 不同Bi₂O₂Se溝道厚度下，材料電阻率隨溫度的變化曲線。

【小結】

在該項研究中，研究人員通過CVD法實現了大尺寸層狀Bi₂O₂Se單晶薄膜的生長，這是保證其應用于微納電子器件的前提；以該材料為溝道的FETs電流開關比可高達到10⁶，而之前基于石墨和過渡金屬硫族化合物的FETs開關比僅為10⁴，其優異的亞閥值特性也接近傳統的金屬氧化物半導體，同時還具有較高的載流子遷移率，這些都是實現高速低能邏輯器件設計的關鍵；而Bi₂O₂Se薄膜中較長的平均自由程也使其在霍爾測試中表現出了SDH量子震蕩現象，并通過其霍爾遷移率與材料厚度的關系分析，得出了表面和界面對電子散射的抑制作用的結果。Bi₂O₂Se材料的二維形貌、優異電學性能、化學穩定性和較低的制備難度都使其可以應用于新一代邏輯器件和柔性電子器件。

文獻鏈接：High electron mobility and quantum oscillations in non-encapsulated ultrathin semiconducting Bi₂O₂Se（Nat. Nanotechnol.， 2017，DOI:10.1038/nnano.2017.43）

本文由材料人編輯部任丹丹編譯，趙飛龍審核，點我加入材料人編輯部。

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