Angew. Chem. Int. Ed.：無液體電解質柔性Li-CO2 電池

【引言】

CO₂等溫室氣體的大量排放是引起全球變暖的主要原因。在CO₂的循環利用方面，Li-CO₂電池由于其具備能量密度高、環境友好等優點，因而應用前景異常廣闊。目前所報道的Li-CO₂電池均使用液體電解質，存在電解質泄漏的風險，而且還缺乏適合的電極結構，因而滿足不了可穿戴電子設備對安全性和柔性的需求。在Li-CO₂電池領域，無液體電解質的研發對具有高能量密度的全固態Li-CO₂電池而言是重中之重。

【成果簡介】

近日，南開大學的陳軍教授（通訊作者）在Angew. Chem. Int. Ed. 上發表了題為“Flexible Li-CO₂ Batteries with Liquid-Free Electrolyte”的文章，報道了一種無液體電解質的柔性Li-CO₂電池，采用聚甲基丙烯酸酯(PMA)/聚乙二醇(PEG)-LiClO₄-3 wt% SiO₂復合聚合物電解質(CPE)和多層碳納米管(CNTs)結構陰極。該電池結構穩定，界面電阻較小，100次充放電循環后，其比容量依然保持為1000 mAhg^-1。此外，研究人員對尺寸為5*16 cm²的組裝電池進行了電化學性能測試，在不同彎曲程度(0-360^o)下，該電池性能優異，充發電容量可達993.3 mA·h，能量密度高達521 Wh˙kg^-1，工作時間長達220 h。

【圖文導讀】

圖1 全固態Li-CO₂電池的結構示意圖及形貌表征

(a) Li-CO₂電池結構示意圖：鋰箔作為負極，CPE@CNTs作為正極；

(b) Li/CPE@CNTs 的SEM圖像；

(c,d) 圖(b)對應結構的EDX表征：元素分布圖；

(e) CNTs的SEM圖像；

(f) CNTs的HRTEM圖像，晶格間距為0.34 nm；

(g) CPE@CNTs界面的SEM圖像；

(h,i) 兩種不同電解質電池的泄露測試：CPE和1_M LiClO₄/TEGDME 溶液，(h)為測試前，(i)為測試后。

圖2 CPE電解質的形貌表征

(a) CPE的分子結構式；

(b, c) CPE溶液、CNTs陰極上的CPE膜；

(d) 納米SiO₂填充料的尺寸分布及SiO₂的HRTEM圖像；

(e) 55^oC下填充料的含量對CPE的Li離子傳導性的影響曲線；

(f) CPE的¹H NMR光譜圖；

(g, h) CPE薄膜的SEM圖像：(g)頂視圖、(h)側視圖；

(i) CPE的楊氏模量表征；

(j) CPE表面的三維AFM圖像。

圖3 在2.5mA下，Li-CO₂電池的彎曲和扭轉性能測試

(a,b) 無彎曲、扭轉狀態下，該電池的循環測試圖；

(c,d) 彎曲180^o狀態下，該電池的循環測試圖；

(e,f) 扭轉180^o狀態下，該電池的循環測試圖。

圖4 放電產物分析

(a) 原位拉曼測試裝置的設計；

(b)原位拉曼裝置的光學顯微譜圖，測試條件：物鏡放大倍數為50倍、目鏡放大倍數為10倍；

(c) 在50 mAg^-1下的充放電過程， 16個不同狀態及其對應的原位拉曼光譜；

(d)充放電前后CPE@CNTs正極的XRD圖譜；

(e) 充放電循環測試后，電池組成結構的SEM圖像；

(f) 電化學測試完成后，粘附在一起的正負極電子照片，Li正極附著在CPE@CNTs正極之上。

【小結】

本文報道了一種全固態Li-CO₂電池，該電池采用Li/PMA/PEG -LiClO₄- 3wt% SiO₂@CNTs 作為電解質-正極結構，具備比容量高、能量密度大和運行時間長等優點。此項成果對于研究更高能量密度的Li-CO₂電池，提高電池的安全性以及柔性具有非常重要的意義。

文獻鏈接：Flexible Li-CO₂ Batteries with Liquid-Free Electrolyte（Angew. Chem. Int. Ed.，2017, DOI:10.1002/anie.201701928）

本文由材料人編輯部鎖曉靜編譯，趙飛龍審核，點我加入材料人編輯部。

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