中科院新疆理化所：發現Z型光催化體系過氧化氫合成的雙通道反應機制

【成果簡介】

近日，中國科學院新疆理化技術研究所環境科學與技術研究室科研人員通過在超薄g-C₃N₄（NCN）納米片上組裝苝酰亞胺（PI）分子成功地構建了全固態Z型光催化劑（PI_x-NCN）。與單純的NCN和PI相比，PI_x-NCN加速了體系中的電荷分離，有更強的氧化還原能力。在光催化產H₂O₂時，NCN部分的導帶有更多的電子還原O₂產生H₂O₂，即通過第一通道提高H₂O₂的生成。其次，由于PI的價帶電位比NCN的電位更正，PI導帶的空穴可以氧化OH–生成?OH進一步結合產生另一部分H₂O₂，從而將H₂O₂的生成途徑從單通道轉變為雙通道，顯著提高H₂O₂的產生。相關研究成果近日以題為“Two-channel photocatalytic production of H₂O₂?over g-C₃N₄ nanosheets modified with perylene imides”發表在Journal of Catalysis上并引起同行的廣泛關注。該研究工作受到國家自然科學基金、中科院創新國際團隊等項目支持。

【圖文導讀】

圖1 示意圖

PI_x-NCN的合成路徑

圖2 性能表征

（a）NCN和PI_x-NCN的XPS譜圖。

（b）NCN和PI_x-NCN的N1s高分辨XPS譜圖。

（c）NCN和PI_x-NCN的O1s高分辨XPS譜圖。

【研究內容】

光催化可直接將太陽能轉化為電能、化學燃料及在光能輔助下分解有機污染物，這為解決當前面臨的能源和環境危機提供了潛在的可能。光催化的上述應用需要光催化劑具有寬的光吸收范圍、長期穩定性、高電荷分離效率和強氧化還原能力。然而，單組分光催化劑通常難以同時滿足這些要求。Z型異質結光催化體系，模擬天然光合作用過程，克服了單組分光催化劑的缺點，滿足了上述要求。特別是沒有氧化還原對的全固態Z型異質結光催化體系已經廣泛應用于水分解、太陽能電池、污染物降解和二氧化碳轉化等方面。

過氧化氫（H₂O₂）被廣泛用作能量試劑，如燃料電池中的燃料、火箭燃料等。以往的報道顯示，一些光催化劑可以利用光生空穴氧化生成H₂O₂或者?OH，用H₂O代替有機清除劑，抑制了光生載流子的復合，同時防止了H₂O₂的污染。此外，?OH可以相互結合形成額外的H₂O₂，進一步打開H₂O₂形成的另一個通道。

原文鏈接：http://www.cas.cn/syky/201706/t20170628_4606767.shtml

文獻鏈接：Two-channel photocatalytic production of H2O2?over g-C3N4 nanosheets modified with perylene imides (J CATAL., 2017, DOI：http://dx.doi.org/10.1016/j.jcat.2017.05.010)

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