廈大化學化工學院李劍鋒和陳秉輝教授課題組:表界面催化過程的原位拉曼研究取得進展
【成果簡介】
廈門大學化學化工學院李劍鋒教授課題組與陳秉輝教授課題組在表界面催化過程的原位拉曼光譜分析領域取得重要進展,相關研究成果以“Revealing the role of interfacial properties on catalytic behaviors by in-situ surface-enhanced Raman spectroscopy”為題于2017年7月12日發表在Journal of the American Chemical Society上。
【圖文導讀】
圖1 示意圖
(a,b)Pt-on-Au和Pt-on-SHINs的催化化學方案示意圖。分子未按比例繪制。
(c)圖a和b涉及的化學反應。
圖2 性能表征
(a)Pt-on-SHINs(無針孔)的TEM圖像。
(b)60℃下Pt-on-SHINs(無針孔)上pNTP的氫鍵原位SERS光譜。
【研究內容】
多相催化劑的表界面結構直接決定催化反應過程。利用原位表征技術從分子水平上揭示表界面結構對反應過程的影響一直是多相催化研究的熱點。該論文通過構建Pt-Au、Pt-TiO2-Au、Pt-SiO2-Au等多種界面,結合對巰基硝基苯等模型探針分子,利用原位SERS光譜,獲得了氫物種在不同界面上溢流的直接光譜證據。結果表明,氫氣在Pt上解離后可經Pt-Au、Pt-TiO2-Au界面從Pt溢流至Au表明,且在Pt-Au界面上的速度要高于Pt-TiO2-Au;但該溢流過程在Pt-SiO2-Au界面則無法進行。該研究表明表面增強拉曼光譜可作為多相催化反應研究的新方法,并為揭示反應機理提供直接證據。
該工作是在李劍鋒教授、陳秉輝教授指導下合作完成的。第一作者是博士后張華博士,魏杰、王琛等完成了部分合成工作,密度泛函理論計算由張霞光、吳德印教授完成,物理系陳舒博士與楊志林教授完成物理計算。研究得到了國家自然科學基金優秀青年基金、分析化學創新研究群體基金和青年千人計劃的資助。
原文鏈接:http://chem.xmu.edu.cn/show.asp?id=2230
文獻鏈接:Revealing the role of interfacial properties on catalytic behaviors by in-situ surface-enhanced Raman spectroscopy?(J. Am. Chem. Soc., 2017, DOI: 10.1021/jacs.7b04011)
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