廈大物理系計算凝聚態物理研究組：電還原合成氨理論研究取得重要進展

【成果簡介】

廈門大學物理科學與技術學院計算凝聚態物理研究組吳順情教授、曹昕睿助理教授與華南理工王海輝教授課題組在電催化合成氨研究取得重要進展，相關成果以“Ammonia electrosynthesis with high selectivity under ambient conditions via a Li⁺?incorporation strategy”為題發表在Journal of the American Chemical Society上。

【圖文導讀】

圖1 示意圖及表征結果

（a）PEBCD的兩步合成路線圖示：I）溶液聚合，II）熱處理。

（b）SEM圖像。

（c）元素映射和EDS。

（d）XPS圖譜。

（e）PEBCD的FTIR圖譜。

圖2 PEBCD/C的NRR行為

（a）NRR反應池示意圖。

（b）25℃下各種電位的法拉第效率。

（c）25℃下各種電位的NH₃產率。

（d）循環穩定性結果。

【研究內容】

氨是化肥工業和有機化工的主要原料，固氮產氨在生物、化學和環境等學科中具有重要意義。工業上通常由氫氣和氮氣反應合成氨，該反應只能在高溫高壓和催化劑條件下進行，其固氮產氨的效率低且極不環保。通過系統的研究，王海輝教授課題組發現將?Li⁺嵌入植入的poly(N-ethyl-benzene-1,2,4,5-tetracarboxylic diimide)(PEBCD)分子在電催化氮氣還原合成氨（NRR）的過程中具有極高的選擇性，且反應可在常溫常壓下進行。吳順情教授和曹昕睿助理教授通過密度泛函理論計算研究了催化劑活性位的結構特征和可能的催化機理，討論分析了催化反應路徑。研究發現，Li⁺與PEBCD上的O-Li⁺]·N₂-Hx”中間體，這一分子級別的模型為優化NRR反應提供了指導并為電催化氮氣還原成氨高效高選擇性非過渡金屬催化劑的設計提供了新的思路。

該工作的理論部分得到了國家重點研發計劃項目的資助。

原文鏈接：http://cpst.xmu.edu.cn/pmee/node/950

文獻鏈接：Ammonia electrosynthesis with high selectivity under ambient conditions via a Li⁺?incorporation strategy?(J. Am. Chem. Soc., 2017, DOI: 10.1021/jacs.7b04393)

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