王恩哥Sci. Bull.：單晶石墨烯在工業Cu箔上的超快外延生長

Allen 6年前 (2017-08-07) 30689瀏覽

【背景介紹】

考慮到高品質石墨烯在實際應用中有許多需要改善的地方，并且向工業化方向發展顯得越來越重要。對于大多數工業級器件的應用，大型單晶石墨烯（SCG）膜是自上向下加工的理想選擇。在過去10年中，SCG尺寸從微米到英尺增加了四個數量級。直徑達12英寸或更大的高品質單晶硅錠的發展已經成為現代單晶硅技術的基礎。

【成果簡介】

近日，來自北京大學的王恩哥院士、劉開輝研究員和韓國蔚山國家科學技術研究所的Feng Ding（共同通訊）等人介紹了（5×50）cm2石墨烯膜在20min內的生長，其具有超過99％的超高取向晶粒。該生長通過以下方式實現：(1)合金化的單晶Cu（111）箔作為基底；（2）在Cu（111）表面上石墨烯的外延生長；（3）將這樣的石墨烯無縫地合并成具有高單結晶度的石墨烯膜；（4）石墨烯薄膜的超快生長。這些成果以溫度梯度為驅動力，通過退火技術，從工業多晶Cu箔中產生單晶Cu（111），以及相鄰氧化物的連續氧供應的多重作用來實現。這種方法幾乎沒有產生無序晶粒，合成后的石墨烯薄膜在4 K時具有高達?23,000cm2 V-1 s-1的遷移率，室溫薄層電阻為?230Ω/□。相關成果以題為“Ultrafast epitaxial growth of metre-sized single-crystal graphene on industrial Cu foil”發表在了Science Bulletin上。

【圖文導讀】

圖1 將多晶Cu箔連續退火成單晶Cu（111）箔

（a）在爐管中心區域連續生產單晶Cu（111）箔，具有熱溫帶的實驗設計示意圖

（b）退火過程中Cu（111）晶粒生長的示意圖

（c-e）形成單晶Cu（111）晶粒并且尺寸越來越大（在中心溫度為1030℃時1（c），2（d）和4（e）分鐘之后拍攝的圖片）

（f）在該過程?50分鐘后獲得的5×50cm2單晶Cu（111）箔

（g）（f）中標記的Cu箔六個不同區域的代表性LEED圖象

（h）Cu箔的高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像顯示其fcc（111）表面取向

圖2 由溫度梯度驅動下產生的單晶Cu（111）箔

（a-c）三個典型的低折射率Cu刻面（110），（100）和（111）的結構和形成能

（d）用于分子動力學（MD）模擬的晶界（GB）模型

（e）在MD模擬期間模擬單元的X軸平均林德曼指數（Linx）（左圖）和相應的原子林德曼指數（右圖）

（f）不同溫度梯度下的GB遷移速度（V）

（g）不同溫度下GB遷移的速度

圖3 在退火的單晶Cu（111）箔的表面上連續生長的5×50cm2石墨烯膜

（a)連續石墨烯薄膜生長系統的頂部和側面示意圖

（b）具有約60％（頂部），?90％（中）和100％（底部）石墨烯覆蓋率的Cu（111）

（c-e）石墨烯覆蓋Cu（111）箔（在（b）中標記為1,2,3）的三個區域的光學圖像

（f-g）石墨烯膜（f）和底層Cu基底（g）的LEED圖象

（h）石墨烯薄膜的取向角分布

（i-j）由H2蝕刻的石墨烯膜形成的隨機分布孔的光學圖像

（k）UV氧化10分鐘后均勻石墨烯的光學圖像

（l）兩個混合均勻石墨烯的STM圖像

（m-o）對應于（l）中標記的A，B和C區域的代表性原子分辨率STM圖像

圖4 石墨烯薄膜的質量評估

（a）在整個石墨烯膜隨機選取位置的典型拉曼光譜

（b）石墨烯的電阻與在4K時的背柵電壓

（c）石墨烯霍爾棒器件在9K的磁場下4K下的電測量

（d）2×2cm2多晶（PC）樣品和單晶石墨烯薄膜的室溫薄層電阻和之前報道的單晶石墨烯薄膜和未摻雜的石墨烯薄膜的參考數據

【總結】

這里介紹的方法為大面積高品質石墨烯薄膜的工業化生產提供了途徑，具有所有的單晶特征。通過適當的修改，單晶Cu（111）箔的產生和單晶石墨烯薄膜達到極大規模是很有可能的。該方法提供了快速擴大石墨烯工業級應用的機會，還有可能促進對各種其他單晶2D材料的大規模生長的進一步研究。

文獻鏈接：Ultrafast epitaxial growth of metre-sized single-crystal graphene on industrial Cu foil（Sci. Bull.,2017,DOI:10.1016/j.scib.2017.07.005）

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