JACerS ：LiMn1.5Ni0.5O4與Li1.4Al0.4Ge1.6(PO4)3之間形成高溫電極-電解質界面

【引言】

鋰離子電池主要依靠鋰離子在正極和負極之間移動來工作。在充放電過程中，Li⁺在兩個電極之間往返嵌入和脫嵌：充電時，Li⁺從正極脫嵌，經過電解質嵌入負極，負極處于富鋰狀態；放電時則相反。鋰離子電池的高能量密度和長循環壽命使其在便攜式電子設備中提供能量存儲中占據優勢。與易燃液態有機電解質相比，全固態鋰離子電解質具有比較高的安全性。然而，固體電解質電池的一大挑戰是在電解質和活性材料之間形成穩定的離子導電界面。

【成果簡介】

近日，弗吉尼亞大學Gary M. Koenig Jr（通訊作者）團隊研究和表征了用于高壓活性陰極材料LiMn_1.5Ni_0.5O₄（LMNO）和電解質Li_1+xAl_xGe_2-x（PO₄）₃（LAGP）的固態電極-電解質。溫度升高的期間，在由LMNO和LAGP的混合物組成的壓片上進行原位X射線衍射測量，以確定在LMNO和LAGP界面處形成的產物材料及其形成的溫度。發現在600℃以上時，形成了與LiMnPO₄一致的材料。用掃描電子顯微鏡和能量色散X射線光譜儀對界面處產物材料的形貌和元素組成進行成像，并對LMNO涂覆的LAGP電解質顆粒半電池進行電化學表征。盡管Li/LAGP/LMNO電池的電壓很高，但是界面相的厚度較大，導致了較高的電化學電阻。相關成果以題為“High temperature electrode-electrolyte interface formation between?LiMn_1.5Ni_0.5O₄ and Li _.4Al_0.4Ge_1.6(PO₄)₃”發表在了Journal of the American Ceramic Society上。

【圖文導讀】

圖1 原位XRD掃描

在室溫下和在加熱到450℃，600℃，700℃和800℃之后，對LAGP和LMNO粉末混合物進行原位XRD掃描

圖2 SEM表征

（A-C）在（A）700℃下1小時，（B）750℃下1小時，和（C）800℃下5小時的空氣中燒成后的LAGP/LMNO界面SEM顯微照片

圖3 LAGP顆粒與沉積的LMNO粉末的界面

（A）二次電子顯微照片

（B）用錳標記的橙色的EDS圖

（C）用鎳標記的黃色的EDS圖譜

（D）用鍺標記的綠色的EDS圖

（E,F）含有（E）錳和磷以及（F）錳，磷和鍺的復合EDS圖

圖4 循環性能分析

（A）Li/LAGP/LMNO全固態電池的充電/放電循環

（B）復合電極中LMNO材料的充電/放電循環

【小結】

該研究表征了鋰離子活性材料LMNO與固體電解質LAGP的反應以檢驗這些材料加工成全固態鋰離子電池的相容性。對于許多全固態電池系統而言，電極-電解質界面的電阻是一個普遍的挑戰，并且在LAGP/LMNO系統中增加了氧化物-磷酸鹽材料的復雜性以及轉換到新相意味著對LAGP/LMNO界面的厚度和接觸的明確控制，這對于該系統中的電化學性能是至關重要的。

文獻鏈接：High temperature electrode-electrolyte interface formation between?LiMn_1.5Ni_0.5O₄ and Li_.4Al_0.4Ge_1.6(PO₄)₃ （J.Am.Ceram.Soc.,2017,DOI:10.1111 /jace.15294）

本文由材料人新能源組Allen供稿，材料牛整理編輯。

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