中國科學院大連化物所:二氧化碳加氫合成甲酸研究取得進展
【成果簡介】
近日,中國科學院大連化學物理研究所航天與新材料研究室研究員黃延強、副研究員楊小峰,與大連理工大學副教授王新葵合作,在二氧化碳加氫合成甲酸研究中取得新進展,相關研究成果以“Direct catalytic hydrogenation of CO2 to formate over a Schiff-base-mediated gold nanocatalyst”為題在線發表在Nature Communications上。
【圖文導讀】
圖1 初始反應速率與H2(黑色方塊)和CO2(紅色圓圈)壓力之間的關系
圖2 CO2加氫合成甲酸的協同機理
【研究內容】
CO2加氫合成甲酸是一個原子經濟性反應,生成的甲酸是重要的化工原料,并可作為理想的液態儲氫材料。CO2分子中的碳原子處于最高價態且化學性質相對惰性,對其進行有效活化是實現CO2高效轉化的關鍵。該團隊設計了一種席夫堿修飾的納米金催化劑,利用席夫堿基團中的氮中心與CO2發生弱相互作用生成氨基甲酸鹽兩性離子,并進一步在納米金催化劑上發生加氫反應生成甲酸。實驗結果表明,不同于傳統多相催化劑的碳酸氫鹽加氫路徑,氣相CO2能夠直接在席夫堿修飾的金催化劑上加氫轉化為甲酸,在90oC、8.0MPa反應條件下,生成甲酸的轉化數可達14,470(12h)。席夫堿與CO2這種弱的相互作用模式為CO2的低溫活化提供了新途徑。
研究工作得到了國家重點研發計劃,中國科學院先導計劃以及國家自然科學基金的資助。
原文鏈接:http://www.cas.cn/syky/201711/t20171113_4621667.shtml。
文獻鏈接:Direct catalytic hydrogenation of CO2 to formate over a Schiff-base-mediated gold nanocatalyst(Nature Communications,2017,DOI:10.1038/s41467-017-01673-3)
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