國家納米科學中心Nature Commun.: 范德華晶體光學各向異性研究取得進展

【引言】

石墨烯、氮化硼、過渡金屬硫族化合物等新型二維材料都屬于范德華晶體，各自具有優良的力學、電學、光學性質，是構筑功能可控范德華異質結的基本單元，也是組成下一代高性能光電器件的基礎材料。

范德華晶體具有層狀結構，在層內由較強的共價鍵相互作用結合，在層間由較弱的范德華力結合。這一層狀結構決定了范德華晶體的各種物理性質具有天然的各向異性，其中，光學各向異性對于新型光電器件的設計和優化至關重要，必須得到準確地表征。然而，限于目前所能制得高質量范德華單晶尺寸的限制，傳統的基于遠場光束反射的光學各向異性表征方法，如端面反射法、橢偏法等，均難以準確測量范德華微晶體的光學各向異性。

【成果簡介】

日前，國家納米科學中心納米表征實驗室戴慶研究員領導的團隊和美國石溪大學劉夢昆等人(共同通訊作者)利用近場光學技術克服了上述晶體尺寸導致的表征困難，成功測量了氮化硼及二硫化鉬的介電常數張量。該團隊首先理論論證了在各向異性范德華納米片中存在尋常（TE）及非尋常波導（TM）模式，這兩種模式的面內波矢分別與范德華晶體的面內及面外介電常數相關；隨后利用散射型掃描近場光學顯微鏡（s-SNOM）在范德華納米片中激發TE、TM波導模式并對其進行實空間近場光學成像；最后通過對實空間近場光學圖像的傅里葉分析求得所測范德華晶體的光學各向異性。這一方法克服了傳統表征手段對樣品尺寸的限制，能夠對單軸及雙軸范德華晶體材料的光學各向異性進行精準的表征；通過對基底材料的優化設計，這一方法有望用于少層甚至單層范德華晶體光學各向異性的直接表征。

該研究成果日前以“Probing optical anisotropy of nanometer-thin van der waals microcrystals by near-field imaging”為題在線發表于Nature Communications。相關研究工作得到國家自然科學基金、科技部重點研發計劃等項目的資助。

【圖文導讀】

圖1 實驗裝置及近場成像原理示意圖

（a）利用散射型掃描近場光學顯微鏡的金屬針尖將遠場光耦合進入MoS2波導形成波導模式，尋常及非尋常波導模式在波導中以柱面波的形式傳播擴散；

（b）波導模式傳播至MoS2樣品邊界處被散射回遠場，進而被光電探測器接收；

（c）在光電探測器端邊界散射的導波光與從針尖直接返回的光發生干涉，隨著針尖的掃描記錄每一點的干涉光強即可獲得波導模式的實空間圖像；

（d）對得到的近場光學圖像進行傅里葉分析即可分辨出其中包含的波導模式種類及數量。

圖2 不同厚度MoS₂樣品的近場光學像及傅里葉分析

(a)幾種不同厚度MoS₂樣品的近場光學圖像，隨著樣品厚度的增加干涉條紋的間距變小，圖像對比度降低；

(b)對圖(a)的傅里葉分析表明隨著樣品厚度增加波導模式的波矢逐漸變大。

圖3 實驗結果分析

(a)通過讀取模式對應的空間頻譜峰位來確定各個波導的有效折射率，最終根據波導模式的本征方程反演出MoS₂晶體的介電張量；

(b)非對稱波導具有截止厚度，限制了近場成像方法的使用，通過構筑對稱波導可以消除截止厚度的限制，使我們的方法能夠用于單層范德華晶體光學各向異性的表征；

（c）隨著樣品厚度的增加，波導模式的場分布逐漸向基底收縮，與針尖熱點的耦合減弱，因而成像對比度變差，在樣品較厚情況下通過使用高階導模成像可以避免這一限制，使我們的方法能夠用于百納米級厚度范德華晶體光學各向異性的表征；

（d）非尋常模式較尋常模式具有較小的有效折射率，因而其場在基底中擴展范圍較廣，基底輻射損耗較大，通過增加基底SiO2層的厚度可以減小波導模式的輻射損耗，進而提高近場光學成像的質量及光學參數反演的準確性。

【結論】

戴慶研究團隊的這項工作為范德華微晶體光學各向異性的精確表征提供了一種新的方法。該方法通過對TE偏振尋常波導模式及TM偏振非尋常波導模式的近場光學成像實現了單軸范德華晶體面內和面外介電常數的解耦，從而對介電張量進行精確測定。

文獻鏈接：Probing optical anisotropy of nanometer-thin van der waals microcrystals by near-field imaging?(Nat. Commun., 2017, DOI: 10.1038/s41467-017-01580-7)

【戴慶課題組簡介】

課題組建于2013年，隸屬于國家納米科學中心納米光子學研究部，是一支年輕、充滿活力的科研創新團隊，包括1名研究員、2名副研究員、2名工程師、2名助理工程師、多名博士生、碩士生、聯合培養學生。

主要研究方向為：1、石墨烯等離激元性質及相關二維納米材料及異質結構的微納光學性質研究；2、光場超快電子發射機理及應用；3、基于QCM動態血糖/體液離子檢測系統的研發。在課題組長戴慶研究員的帶領下，先后承擔了國家自然科學基金重大裝備項目、面上項目、科技部973項目、中科院對外合作項目等多項國內與國際合作項目。戴慶研究員2003-2007年在英國帝國理工大學電子工程系獲得學士、碩士學位，2011年在英國劍橋大學工程系獲得博士學位并當選Wolfson 學院Junior Research Fellow，之后在英國劍橋大學光電子研究中心從事低維納米材料的光電特性及器件的博士后研究工作。2012年5月起加入國家納米科學中心， 同年入選第三批國家“青年千人”計劃。

本文由國家納米科學中心戴慶課題組供稿。

材料人網專注于跟蹤材料領域科技及行業進展，這里匯集了各大高校碩博生、一線科研人員以及行業從業者，如果您對于跟蹤材料領域科技進展，解讀高水平文章或是評述行業有興趣，點我加入編輯部。

歡迎大家到材料人宣傳科技成果并對文獻進行深入解讀，投稿郵箱tougao@cailiaoren.com。

投稿以及內容合作可加編輯微信：RDD-2011-CHERISH，任丹丹，我們會邀請各位老師加入專家群。

材料測試、數據分析，上測試谷！