封面&熱點 – 樓雄文Angew. Chem. Int. Ed. :由超薄Ni-Fe LDH納米片組成的分級空心納米棱柱及其增強電化學OER活性


【引言】

化石燃料的快速消耗及其燃燒引發的相關環境問題激勵著可再生能源系統的研究與開發。具體來說,電化學分解水是一種很有前景的獲取可再生清潔能源的方法。然而,緩慢的陽極產氧反應(OER)在很大程度上阻礙了全分解水系統的實現。在這方面,亟待開發一類能在較低過電勢下(?)促進OER進而提高能量轉換效率的電催化劑。許多研究工作一直致力于研究具有成本效益的電催化劑以代替貴金屬基催化劑,其中過渡金屬(如Mn、Fe、Co、Ni)氧化物/氫氧化物由于其儲量豐富以及優越的OER性能格外引人注目。特別的,Ni-Fe層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)是一種在堿性環境中(pH=13-14)前景良好的高效OER催化劑。

【成果簡介】

近日,新加坡南洋理工大學樓雄文教授(通訊作者)等利用簡單的自模板策略制備了由超薄Ni-Fe LDH納米片組成的分級空心納米棱柱,并在Angew. Chem. Int. Ed.上發表了題為“Hierarchical Hollow Nanoprisms Based on Ultrathin Ni-Fe Layered Double Hydroxide Nanosheets with Enhanced Electrocatalytic Activity towards Oxygen Evolution”的研究論文。該論文被選為熱點論文,并被作為封面文章進行高亮。該工作首次將四方相鎳前驅體納米棱柱作為自犧牲模板。之后,上述鎳前驅體在硫酸亞鐵的水解中消耗,與此同時在其表面上將生長一層Ni-Fe LDH納米片。所得具有大表面積的Ni-Fe LDH空心棱柱,其電催化活性明顯提升,且具有較低的OER過電勢、較小的塔費爾斜率以及優異的穩定性。

【圖文簡介】

圖1 封面介紹

圖2 分級Ni-Fe LDH空心納米棱柱制備過程示意圖

自模板策略制備分級Ni-Fe LDH空心納米棱柱過程示意圖。

圖3 棱柱狀Ni前驅體的形貌和晶體結構

a,b) 棱柱狀Ni前驅體的FESEM圖像;

c) 棱柱狀Ni前驅體的TEM圖像;

d) 棱柱狀Ni前驅體的XRD譜圖。

圖4 分級Ni-Fe LDH空心納米棱柱的形貌和元素分布

a,b) 分級Ni-Fe LDH空心納米棱柱的FESEM 圖像;

c,d) 分級Ni-Fe LDH空心納米棱柱的TEM圖像;

e) 分級Ni-Fe LDH殼層的晶格條紋;

f-i) 單個分級Ni-Fe LDH空心納米棱柱的HAADF-STEM圖像以及元素分布。

圖5 分級Ni-Fe LDH空心納米棱柱的電催化OER性能測試

a) Ni-Fe LDH空心納米棱柱的極化曲線;

b) Ni-Fe LDH空心納米棱柱的塔菲爾斜率;

c) 泡沫鎳基底上Ni-Fe LDH空心納米棱柱的電流密度隨時間的變化;

d) 泡沫鎳基底上Ni-Fe LDH空心納米棱柱在循環1000次前后的CV曲線。

【小結】

研究人員利用簡單的自模板策略制備了一種由互聯的超薄Ni-Fe層狀雙氫氧化物(LDH)納米片組成的中空納米棱柱。通過穩定控制硫酸亞鐵的水解過程,棱柱狀鎳前驅體溶解的同時轉化為化學成分可調節的Ni-Fe LDH殼層。由于開放和多孔的結構以及鎳鐵之間的協同效應,上述分級Ni-Fe LDH空心納米棱柱顯示出增強的電化學OER性能。具體來說,基于上述空心納米棱柱的電極以較低的過電勢(280 mV) 達到10 mA·cm-2的電流密度、較小的塔費爾斜率(49.4 mV·dec-1)并在堿性電解質中具有優越的穩定性。

文獻鏈接:Hierarchical Hollow Nanoprisms Based on Ultrathin Ni-Fe Layered Double Hydroxide Nanosheets with Enhanced Electrocatalytic Activity towards Oxygen Evolution?(Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI: 10.1002/anie.201710877)

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