北大方哲宇課題組Nano Lett.：在亞納米尺度實現對等離激元手性陰極熒光的激發及調控

【引言】

自然界中，手性結構通常具有微弱的旋光響應；而得益于局域表面等離激元（LSP）共振，等離激元手性納米結構和超材料可以獲得較強的手性光學響應。在電子束激發下，金屬納米結構同樣可以產生LSP，且產生陰極熒光 (CL) 與電子束激發位置有關。圓偏振光對現代物理研究至關重要，表面等離激元的CL已經被證實可以包含旋性信息。然而，在量子通信、手性分子探測等當代物理前沿領域，高度集成的納米光學器件需要更進一步對光的旋性進行亞納米尺度的調控。

【成果簡介】

近日，北京大學方哲宇課題組在Nano Lett.發表了題為“Reveal and Control of Chiral Cathodoluminescence at Subnanoscale”的研究論文，報道了手性CL調控的最新研究成果。研究團隊在SEM-CL探測平臺上，通過電子束激發單一的七聚體金納米結構實現了可調控的CL發射。同時發現出射CL的旋性對電子-金屬相互作用位置十分敏感，因此可以通過電子束亞納米尺度的移動實現對CL旋性的調控。進而通過設計電子束的掃描路徑，利用該技術手段在納米尺度實現了三進制編碼輸出。

【圖文導讀】

圖1 實驗設計

(a)電子激發七聚體納米結構的示意圖；

(b)圓偏振CL探測光路；

(c)七聚體的SEM表征。

圖2 CL mapping成像及CL譜表征

(a)左：在695 nm的長通濾光片濾光下，七聚體納米結構的CL mapping圖像，右：七聚體的局部SEM表征，分別標示3個探測位置；

(b)3個探測位置的CL譜；

(c-e)3個探測位置的圓偏振CL譜(690~890nm)及CL 手性(CL chirality，柱狀圖)。

圖3 時域有限差分法(FDTD)理論模擬

(a-c)對應圖2中三個激發位置的圓偏振CL譜及CL手性模擬；

(d-i)在圓偏振CL譜峰值處的x-y平面上所對應的表面電荷分布圖

(d-f)和電場分布圖(g-i)；圓圈示意在x-y平面上模擬的電子激發位置。

圖4 亞納米尺度的三進制序列

(a)由收集到的LCP減去RCP-CL強度值得到的ΔCL mapping圖像；

(b)沿掃描路徑α (如圖(a)所示) 的ΔCL-位置關系，對應(-1，0，1)三進制序列；插圖示意在圈出位置處實現CL旋性轉換；從-1到0，及0 到1的轉換，電子束移動距離都為1.86 nm；

(c)沿掃描路徑β、γ的ΔCL-位置關系，分別對應(1，0，1)及(-1，0，-1)三進制序列。

【小結】

本文利用電子束激發金屬手性七聚體結構，在SEM-CL探測平臺上實現了亞納米尺度的手性CL激發和調控。 CL旋性的轉換可以在1.86nm 的電子束移動距離下實現。同時，這種在亞納米尺度對手性光學響應調控的方法可以普遍應用于其他結構設計上，并進一步地促進量子光學、生物化學、生命科學等現代交叉學科，以及信息存儲和處理領域的發展。

【通訊作者簡介】

方哲宇，北京大學物理學院百人計劃研究員，全國優博，基金委優青，國家萬人計劃青年拔尖人才，主持科技部973課題。主要研究新型微納光子學器件原理、材料及功能集成，在等離激元納米尺度光學聚焦、波導、光電探測方面取得系列代表性成果。 近5年在Chem. Rev., Nano Lett., Adv. Mater. Acs Nano, Nat. Comm., Science Advances等高水平國際學術期刊上發表SCI論文80余篇，SCI他引3000余次，10篇論文入選ESI高被引(<1%)。相關工作多次被Science、Nature子刊等頂級期刊亮點推薦和報導。

文獻鏈接: Reveal and Control of Chiral Cathodoluminescence at Subnanoscale?(Nano Lett., 2017，DOI. 10.1021/acs.nanolett.7b04705)

感謝論文共同第一作者韓天洋博士對本文的修正！

本文由材料人編輯部納米學術組Roay供稿，材料牛編輯整理。

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