ACS Nano：Fe-N摻雜雙層空心碳微球氧還原反應催化劑的原位自模板合成

【引言】

氧還原反應（ORR）動力學是限制各種電化學轉化和儲存裝置（ECSD）的整體性能的主要因素。鉑（Pt）及其合金已成為陰極ORR最常用的電催化劑。但是，它們存在成本高，耐久性差，燃料易滲透等缺點。開發具有高ORR性能的非貴金屬催化劑（NPMCs）以取代商業化的Pt基催化劑至關重要。研究發現：鐵-氮共摻雜碳材料（Fe-N-C）是一類具有高ORR活性的非貴金屬催化劑。其中以二氧化硅球為模板制備的多孔Fe-N-C空心球得到了研究人員廣泛的關注。然而需要指出的是，模板法通常需要使用腐蝕劑去除模板，腐蝕過程中可能會對Fe-N-C的組分和結構造成一定程度的損壞。?

【成果簡介】

近日，湖南大學的曠亞非教授和周海暉教授（通訊作者）等在ACS Nano上發表了題為“In-Situ Self-Template Synthesis of Fe-N-Doped Double-Shelled Hollow Carbon Microspheres for Oxygen Reduction Reaction”的研究論文，報道了Fe-N摻雜雙層空心碳微球氧還原反應催化劑的最新研究進展。 研究人員通過原位聚合和熱解法來制備得到了Fe-N共摻雜的雙層空心碳微球（Fe-N-DSC）并對其氧還原反應性能進行了研究。研究結果表明，與堿性和酸性介質中的商業Pt/C催化劑相比，Fe-N-DSC表現出優異的氧還原催化活性。高催化性能歸因于特殊的多孔雙層空心球形結構，不僅可以提供了更多的活性位點，而且有效提高了傳質效率。

【圖片導讀】

圖-1. ORR催化劑的制備示意圖

圖-2. Fe₃O₄、Fe-PPY-DSC和Fe-N-DSC的SEM和TEM圖像

(a)-(b) Fe₃O₄的SEM、TEM圖像；

(c)-(d) Fe-PPY-DSC的SEM、TEM圖像；

(e)-(f) Fe-N-DSC的SEM、TEM圖像。

圖-3. Fe-N-DSC、N-DSC和Fe-N-SSC的表征

(a) Fe-N-DSC、N-DSC和Fe-N-SSC孔徑分布曲線；

(b) Fe-N-DSC、N-DSC和Fe-N-SSC氮的吸附-解吸等溫線；

(c) Fe-N-DSC、Fe-N-SSC和N-DSC的XPS N 1s光譜；

(d) Fe-N-DSC和Fe-N-SSC的XPS Fe 2p光譜。

圖-4. Fe-N-DSC的TEM圖像以及相應的C、N和Fe元素分布圖像

圖-5. 在N₂/O₂飽和的0.1 M KOH溶液中催化劑的ORR催化活性

(a) Fe-N-DSC，Fe-N-SSC和N-DSC的循環伏安（CV）曲線；

(b) 不同電催化劑在旋轉圓盤電極上的線性掃描伏安（LSV）曲線；

(c) Fe-N-DSC在轉盤電極上的線性掃描伏安曲線；

(d) Fe-N-DSC在不同轉速下的LSV曲線以及不同的電位下相應的Kteteckye-Levich曲線；

(e) Fe-N-DSC的電流-時間（I-t）曲線；

(f) Fe-N-DSC和Pt / C在相對溫度下的電流-時間關系曲線。

圖-6. 在N₂/O₂飽和的0.5 M H₂SO₄溶液中催化劑的ORR催化活性

(a) Fe-N-DSC、Fe-N-SSC和N-DSC的循環伏安圖；

(b)各種電催化劑在轉盤上的線性掃描伏安圖；

(c) Fe-N-DSC在不同轉速下的LSV曲線以及不同的電位下相應的Kteteckye-Levich曲線；

(d) Fe-N-DSC和Pt / C電流-時間的關系。

【小結】

本文通過原位聚合-熱解法制備得到了一種新型Fe-N摻雜雙層空心碳微球（Fe-N-DSC）。研究結果表明，Fe-N-DSC表現出優于商用Pt / C催化劑的ORR性能；特殊的多孔雙層空心球形結構有利于ORR活性位點的暴露和快速傳質，有效提高了其電催化性能。該方法具備相當的通用性，制備得到的Fe₃O₄-聚合物基材料及其衍生的Fe-N摻雜的碳基材料，可廣泛應用于超級電容器，鋰離子電池和水分解領域。

文獻鏈接：In-Situ Self-Template Synthesis of Fe-N-Doped Double-Shelled Hollow Carbon Microspheres for Oxygen Reduction Reaction（ACS Nano,2017, DOI: 10.1021/acsnano.7b05832）

本文由材料人編輯部新人組胡爽編譯，張杰審核，點我加入材料人編輯部。

材料測試，數據分析，上測試谷！