Angew. Chem. Int. Ed.：黑磷/釩酸鉍Z型2D異質結可見光催化分解水

【引言】

超薄二維(2D)納米材料是材料和納米科學領域一顆冉冉升起的新星，在過去的十年，其在電子、催化、能量轉換等領域都取得了極大的突破。作為2D家族的新成員之一，超薄黑磷(BP)由于其獨特的物理化學、光學以及電子特性，在能源、生物和環境等相關領域迅速生根發芽，得到應用。黑磷是一種半導體，其半導體性質使得黑磷在光催化領域中的應用前景良好。

【成果簡介】

近日，日本大阪大學Tetsuro Majima教授、Mamoru Fujitsuka教授(共同通訊作者)等設計了基于黑磷(BP)/釩酸鉍(BiVO4)的二維(2D)異質結構的新型人工Z型光催化體系，并在Angew. Chem. Int. Ed.上發表了題為“Z-Scheme Photocatalytic Water Splitting on a 2D Heterostructure of Black Phosphorus/Bismuth Vanadate Using Visible Light”的文章。該論文被選為重點(VIP)論文。高效的電荷分離使得BP還原水和BiVO₄氧化水成為可能。λ≥420 nm時BP /BiVO₄最優制氫析氧速率分別為160和102 μmol·g^-1·h^-1，可以不使用任何犧牲劑或外加偏壓。

【圖文簡介】

圖1 BP/BiVO₄異質結的形貌和元素分析

a,b) BP/BiVO₄異質結的HAADF-STEM圖像；

c,d) BP/BiVO₄異質結的HRTEM圖像；

e) BP/BiVO₄異質結的磷元素分布；

f) BP/BiVO₄異質結的鉍元素分布；

g) BP/BiVO₄異質結的氧元素分布；

h) BP/BiVO₄異質結的釩元素分布。

圖2 BP/BiVO₄異質結的制氫機理

可見光照射下BP/BiVO₄異質結光催化分解水的Z型機理

圖3 BP/BiVO₄異質結的光催化分解水性能

a) BP/BiVO₄異質結在有無犧牲試劑存在下的光催化制氫性能(λ>420 nm)；

b) BP/BiVO₄異質結在有無犧牲試劑存在下的光催化析氧性能(λ>420 nm)；

c) BP/BiVO₄異質結在無犧牲試劑存在下的光催化分解水性能(λ>420 nm)；

d) BP/BiVO₄/Co₃O₄異質結在有無犧牲試劑存在下的光催化分解水性能(λ>420 nm)；

e) BP 比例對BP/BiVO₄/Co3O₄異質結分解水性能的影響；

f) BP/BiVO₄/Co₃O₄異質結的循環穩定性測試。

圖4 BP/BiVO₄異質結Z型機理驗證

a,b) BiVO₄近紅外和可見光區域的瞬態吸收光譜；

c,d) BP/BiVO₄近紅外和可見光區域的瞬態吸收光譜；

e) 900 nm處歸一化瞬態吸收曲線；

f) 625 nm處歸一化瞬態吸收曲線。

【小結】

研究人員首次構筑了BP和BiVO₄的2D異質結構，并將其作為高效Z型光催化劑分解水制氫氣和氧氣。在沒有任何犧牲試劑和外加偏壓的情況下，使用BP/BiVO₄異質結構，可見光輻照下可觀察到純水分解產生氫氣和氧氣。其能帶結構的交錯排列有助于電荷分離，使得水的還原和氧化分別發生于黑磷和BiVO₄。上述結果顯示使用Z型結構設計將BP和BiVO₄的優勢相結合在全分解水領域前景良好。

文獻鏈接： Z-Scheme Photocatalytic Water Splitting on a 2D Heterostructure of Black Phosphorus/Bismuth Vanadate Using Visible Light?(Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI: 10.1002/anie.201711357)

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