Nat. Energy ：光吸收/催化位點空間分離的Ni-Mo負載高長徑比硅微米線光陰極

【引言】

高效太陽能-燃料轉化器件應兼具良好的光吸收和光生載流子轉換成化學鍵的能力。硅(Si)是一種流行的、高性能的光吸收材料，然而其作為光電陰極的析氫反應(HER)動力學不佳，因此需要催化劑以實現高效太陽能-氫能轉化。然而，對于儲量豐富的催化劑(如Ni-Mo)，欲達到較高的催化活性所需負載量也較高，對整體的光吸收有較大的影響，從而降低上述光電陰極的效率。

【成果簡介】

近日，荷蘭特溫特大學Jurriaan Huskens教授、Han Gardeniers教授(共同通訊作者)等制備了一種將光吸收位點和催化位點進行空間和功能分離的高效光電陰極，并在Nat. Energy上發表了題為“Spatial decoupling of light absorption and catalytic activity of Ni–Mo-loaded high-aspectratio silicon microwire photocathodes?”的研究論文。研究人員對催化劑在微米線上的覆蓋比例以及微米線的間距進行調節，進一步明確了催化活性位點和光吸收位點分別對器件整體性能的貢獻。上述硅微米線光電陰極具有35.5 mA·cm^-2的近乎理想的短路光電流密度，AM 1.5G光照下495 mV的光電壓和62%的填充因子，再生效率10.8%。

【圖文簡介】

圖1 儲量豐富的Ni-Mo催化劑在具有徑向結的Si微米線上的電沉積

a-c) 完全暴露的微米線的制備過程；

d,e) Ni-Mo電沉積30 s/180 s后，具有徑向結的完全暴露Si微米線的HRSEM圖像(標尺為1 μm)；

f) e圖的全景HRSEM圖像(標尺為10 μm)。

圖2 具有徑向n⁺/p^-結的Si微米線光電J–V 測試

a) 電沉積Ni-Mo前后光陰極的J-V測試(AM 1.5 G照射)；

b) 徑向選擇性電沉積Ni-Mo 180 s前后光陰極的J-V測試(AM 1.5 G照射)。

圖3 具有徑向n⁺/p^-結的Si 微米線陣列器件J_ph-電勢曲線

a) 電沉積Ni-Mo前后光陰極的J_ph-電勢曲線(AM 1.5 G照射)；

b) 徑向選擇性電沉積Ni-Mo 180 s前后光陰極的Jph-電勢曲線(AM 1.5 G照射)。

圖4 催化活性位點和光吸收位點分別對器件整體性能貢獻的確定

a) 微米線間距19 μm，催化劑頂端負載18 μm的HRSEM圖像(標尺為15 μm)；

b) 微米線間距24 μm，催化劑頂端負載36 μm的HRSEM圖像(標尺為15 μm)；

c) 以50 mV處電流密度為函數對間距和微米線覆蓋度的等高線；

d) 以電流密度(J_sc)為函數對間距和微米線覆蓋度的等高線；

e) 以器件整體HER效率(η_IRC)為函數對間距和微米線覆蓋度的等高線。

【小結】

研究人員通過微米級的精心設計，完全由儲量豐富材料組成的半池具有較高催化HER性能。對具有徑向n⁺/p^-結高長徑比硅微米線進行光吸收位點和催化位點進行空間和功能分離后能夠實現高效的太陽能制氫。最優催化劑方案為Ni-Mo頂端負載2μm，間距12μm，η_IRC可達10.8%。上述設計也適用于其他材料的復合。

文獻鏈接： Spatial decoupling of light absorption and catalytic activity of Ni–Mo-loaded high-aspectratio silicon microwire photocathodes?(Nat. Energy, 2018, DOI: 10.1038/s41560-017-0068-x)

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