北京化工大學孫曉明教授課題組Adv. Energy Mater.：NiFeV三元水滑石納米片陣列OER催化劑

Roay 6年前 (2018-02-16) 8877瀏覽

【引言】

電解水制氫氣一直是科研工作者研究的重點，包括氫析出反應(hydrogen evolution reaction, HER )以及氧析出反應(oxygen evolution reaction, OER)。其中OER因其為復雜的四電子轉移過程受到了研究者的廣泛關注。但目前應用于催化OER的商業化貴金屬催化劑（Pt、Ir等）存在著價格昂貴及穩定性差等問題，嚴重限制了其在電解水等領域的發展。北京化工大學孫曉明教授課題組在非貴金屬鎳鐵基水滑石OER催化劑方面做了開拓性的研究。早期他們在泡沫鎳基底上實現鎳鐵水滑石納米片的陣列化帶來OER性能的大幅提高（Chem. Commun., 2014,50, 6479），接著又以Mn摻雜、Co摻雜、層間陰離子調控、磷化等手段（Chem. Commun., 2016,52, 908; J.Catal., 2018, 358: 100; Nano Res., 2017, 10, 1732; Nano Res., 2016, 9, 2251）實現了水滑石在電解水催化中的高性能。

【成果簡介】

近日，在此前的基礎上，該組在OER催化劑制備研究中有又取得了突破性進展。他們利用水熱法，實現了鎳-鐵-釩三元水滑石（NiFeV-LDH）納米片在泡沫鎳基底上的原位生長。該催化劑中，釩是以高價態形式摻到鎳鐵水滑石金屬層板結構中的，調節了鎳鐵水滑石的層板電荷密度，改變了材料的bandgap, 提高了材料的導電性，助力了材料的催化性能。此外，該催化劑具有更為牢固的納米陣列結構，使得三元水滑石可以充分地暴露出活性位點，增加導電性，加快電子傳輸，促進了OER過程中氫氧根的吸附和氧氣的析出。活性位點的有效暴露，電解液的充分接觸及電荷的高效傳輸賦予了NiFeV-LDH可媲美于貴金屬基催化劑的催化性能。在OER過程中，其20mA/cm2電流密度下的過電位僅為195 mV，Tafel斜率僅為42 mV dec?1。性能遠遠優于鎳鐵、鎳釩水滑石以及商業RuO2/C催化劑。該成果以題為“Tuning Electronic Structure of NiFe Layered Double Hydroxides with Vanadium Doping toward High Efficient Electrocatalytic Water Oxidation”發表在Adv. Energy Mater.上，孫曉明教授和劉文教授為共同通訊作者。

【圖文導讀】

圖1.基于鎳鐵水滑石進行釩摻雜及其掃描電鏡示意圖

圖2.材料結構相關表征

（A）NiFe LDHs及NiFeV LDHs XRD譜圖；

（B-D） NiFe LDHs及NiFeV LDHs 中Ni、Fe、V元素分析。

圖3.材料性能相關表征

（A） NiFeV LDHs, NiFe LDHs, NiV LDHs, Ni(OH)2, Ru2O/C 的OER LSV曲線；

（B） 20mA/cm2, 100mA/cm2電流密度下NiFeV LDHs, NiFe LDHs, NiV LDHs的過電位；

（C） NiFeV LDHs, NiFe LDHs, NiV LDHs的tafel斜率；

（D） NiFeV LDHs, NiFe LDHs 在1.48V(vs. RHE)電壓下的穩定性。

圖4. DFT+U理論計算

（A） NiFe LDHs OER理論過程示意圖；

（B） NiFeV LDHs OER理論過程示意圖；

（C） NiFe LDHs，NiFeV LDHs OER過程的吉布斯自由能；

（D） NiFe LDHs，NiFeV LDHs 的DOS曲線。

【小結】

研究人員利用簡單的一步水熱法成功地制備了釩摻雜的三元鎳鐵釩水滑石納米片陣列電極，實現了電化學活性的大大提高。釩元素的引入改變了水滑石層板電子結構，提高了導電性且影響了電子傳輸，進而實現OER性能的提升。該工作中催化劑制備簡單，且具有優異的催化穩定性。此外，這項工作為水滑石材料在電催化領域的應用及電子結構調控及設計提供了借鑒。

文獻鏈接：Tuning Electronic Structure of NiFe Layered Double Hydroxides with Vanadium Doping toward High Efficient Electrocatalytic Water Oxidation (Adv. Energy Mater. ,2018, DOI: 10.1002/aenm.201703341)?

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