Joule: 中空結構尖晶石型多孔氧化物用于持久高效的氧還原反應催化劑

引言

發展高效廉價的氧還原（ORR）催化劑在下一代能源轉換和存儲技術中扮演著至關重要的角色。由于貴金屬催化劑成本高，且其用于質子交換膜（PEM）燃料電池和金屬空氣電池的陰極時氧還原活性下降，而目前研究的其他低成本費貴金屬催化劑存在很多問題，如過渡金屬氧化物通常具有較高的過電位，碳基催化劑和過渡金屬合金的耐久性差等。因此，急需開發新型的持久高效的低成本氧還原反應催化劑。相關成果發表在Cell Press旗下的能源期刊Joule上 （Joule 2, 337-348, 2018）

成果簡介

北京郵電大學雷鳴教授（通訊作者）研究團隊聯合美國德克薩斯大學奧斯汀分校李玉濤博士（共同通訊作者）和佐治亞理工學院Zhiqun?Lin教授（共同通訊作者）研究團隊采用兩步反應法成功合成了一系列中空尖晶石結構多孔ZnMn_xCo_2-xO₄微球，其比表面積大、與電解液接觸面積大，從而表現出了優異的ORR性能。相比于其他組分，中空結構ZnMnCoO₄?（x = 1）微球作為ORR催化劑具有較高的起始電位（1.00V）、與商用Pt/C催化劑相近的半波電位（僅比Pt/C催化劑低50mV）以及在堿性溶液中優異的持久性和穩定性。尖晶石結構四面體間隙A位上較強的Zn²⁺-O鍵以及八面體間隙B位上Mn³⁺較大的離子半徑降低了Co³⁺-OH的鍵合強度，同時使得ZnMnCoO₄中Co³⁺的3d電子由Co₃O₄中的低自旋狀態變為高自旋和低自旋混合態，從而加速了O^2-/OH^-的位移。

圖文導讀

圖1. ZnCo₂O₄(x=0)?(A)和ZnMnCoO₄?(x = 1) (B)的TEM圖片，（C-F）為ZnMnCoO₄微球的元素分布。

圖2. ?不同樣品的ORR性能。

圖3. ZnMn_xCo_2-xO₄的ORR反應機理。

文獻鏈接：Durable and Efficient Hollow Porous Oxide Spinel Microspheres for Oxygen Reduction. Joule 2, 337-348, 2018.

感謝北京郵電大學雷鳴教授團隊供稿！

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