ACS Nano: 準一維范德華晶體Ta2Pd3Se8納米線熱傳導的截面尺寸以及長度效應

【引言】

以石墨烯為杰出代表的二維范德華材料在新世紀以來吸引了大量研究者的興趣，然而相對于爆炸性的二維材料研究，一維材料目前研究相對還非常少。而一維材料近年來的研究也證明了它們的應用潛力和研究價值，比如作為拓撲材料，超導特性，半導體器件等等。而由于一維范德華材料獨特的結構，它們的熱性質研究也會有很特殊的意義。

【成果簡介】

美國范德堡大學、圖蘭大學、東南大學和北卡夏洛特分校的研究者以Ta₂Pd₃Se₈（TPdS）納米線做為研究對象，用懸臂熱橋測量法展示了這種準一維納米線的熱導率對納米線長度以及截面尺寸較強的依賴性。除了截面尺寸，變長度的熱測量證實，即使在室溫條件下部分聲子的彈道傳輸長度可長達13微米。相關成果發表在ACS Nano上，題為“Thermal Transport in Quasi-1D van der Waals Crystal Ta₂Pd₃Se₈ Nanowires: Size and Length Dependence”。

【圖文導讀】

圖一 TPdS的晶體結構示意圖以及TEM表征圖

（a）從c軸（晶體延伸方向）看過去的晶體結構示意圖，多個分子鏈堆積而成；

（b）垂直于c軸方向的晶體結構截面示意圖，分子鏈間作用力為較強的范德華作用力；

（c）但跟晶體分子鏈的結構圖，此單鏈可以沿c軸方向無限延伸；

（d）高分辨率透射電鏡圖，可以看到單根分子鏈沿著軸向堆積的單晶結構。

圖二 單根TPdS納米線的電導率以及電子對傳熱的貢獻

（a）單根截面水力半徑為96 nm的電導率隨溫度單調上升；

（b）通過Wiedelmann-Franz關系計算評估的電子對熱導率貢獻。?

圖三 對截面尺寸依賴的單根TPdS納米線的熱導率

（a）從15 K至350 K，四根長度基本相等不同截面尺寸的納米線熱導率，圖中小圖為等效直徑 80 nm的SEM截面圖；

（b）圖a中不同尺寸納米線的低溫熱導率和T³，T²，以及T¹關系的比較。

圖四 單根TPdS納米線的熱導率對長度的依賴關系

（a-c）同根納米線不同的懸臂長度的SEM圖片示意；

（d）通過Wiedelmann-Franz關系計算評估的電子對熱導率貢獻；

（e）長度依賴關系在室溫附近直至350 K 依舊可觀測。

圖五 TPdS 室溫熱導率對長度和尺寸的三維示意圖

?

圖六 對TPdS熱導率的第一性原理模擬以及計算所得的等能面

（a）TPdS建模的單元晶胞截面示意圖；

（b）模擬所得的單根納米線，單根分子鏈，以及Bulk熱導率的比較，單根分子鏈的熱導率可以比bulk還要高；

（c）ac 面的不同支聲子的等能面，箭頭所指為聲子集中的方向；

（d）bc 面的不同支聲子的等能面。

【小結】

本文對單晶范德華材料TPdS納米線的熱導率進行了系統性的研究。 展示了直至截面尺寸到110 nm的依賴關系，這是由于分子鏈之間能形成較強的范德華力作用，聲子依舊會和納米線的邊界有碰撞散射。長度關系的研究展示了部分聲子彈道傳輸可以保持很長距離，這是由于軸向聲子的聚焦作用。這項研究系統地揭示了準一維范德華材料熱性質在納米結構當中的尺寸效應，可以為范德華材料的尺寸效應研究提供更新的角度。

文獻鏈接：Thermal Transport in Quasi-1D van der Waals Crystal Ta2Pd3Se8 Nanowires: Size and Length Dependence (ACS Nano 2018, DOI: 10.1021/acsnano.7b08718)

本文由論文一作范德堡大學博士、兼為材料人編輯部新人組的張乾供稿，特此感謝！

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