南洋理工王昕Adv. Mater. : 鋰化/脫鋰制備寡層硅烯狀納米片用于可充鋰氧電池

【引言】
硅烯是一種類似石墨烯、具有彎曲蜂窩結構的單層硅原子。硅烯的本征載流子遷移率預計僅略低于石墨烯但仍在同一個數量級。此外，硅烯的性能易于通過形成合金、摻雜、功能化以及機械應變等手段進行調節，這在很大程度上擴展了其應用。最后但同樣重要的是，硅的豐度和低成本增加了硅烯基材料實際應用的吸引力。然而，硅烯基材料目前的合成方法仍存在明顯的缺點。例如，外延生長制備效率低，而基于起始原料的化學剝離也存在產量低的問題。因此，開發一種同時具有高產率和高收益的方法是硅烯基材料實際應用面臨的關鍵挑戰之一。電化學鋰化/脫鋰過程(LDP)在2D過渡金屬硫化物的制備已經得到應用。

【成果簡介】
近日，新加坡南洋理工大學王昕教授(通訊作者)等以球磨納米硅粉為原料，通過自上而下鋰化/脫鋰過程制備寡層硅烯狀納米片，并在Adv. Mater.上發表了題為“Lithiation/Delithiation Synthesis of Few Layer Silicene Nanosheets for Rechargeable Li-O₂ Batteries”的研究論文。研究發現脫鋰溶劑對于最終產物的結構起到了關鍵作用，使用異丙醇能夠得到30-100 nm長、約2.4 nm厚的2D 硅烯狀產物。電化學特性分析表明，所得產物用于可用于可充Li-O₂電池中，并顯示出較高性能，具有73%的能源效率和較高穩定性。該工作提出的自上向下的合成策略不僅為解決具有制備寡層硅烯的挑戰性問題提供了方案，還證實了利用非層狀結構制備二維材料的可行性。

【圖文簡介】
圖1 鋰化/脫鋰過程制備硅烯材料

在不同情況下進行鋰化/脫鋰過程的示意圖。

圖2 硅烯基材料的形貌和結構表征

a,b) 硅納米海膽的TEM圖像；
c) 硅石墨的SEM圖像；
d) 寡層硅烯的TEM圖像；
e) 寡層硅烯的HRTEM圖像；
f) 寡層硅烯的AFM圖像，內插為圖中黑線的高度曲線；
g) 產物的XRD圖譜。

圖3 硅烯基材料的表面官能團

a) 硅納米海膽的O 1s XPS譜圖；
b) 硅納米海膽的Si 2p XPS譜圖；
c) 硅石墨的O 1s XPS譜圖；
d) 硅石墨的Si 2p XPS譜圖；
e) 寡層硅烯的O 1s XPS譜圖；
f) 寡層硅烯的Si 2p XPS譜圖。

圖4 寡層硅烯的電化學性能

a) 100 mAh·g^-1下Li-O₂電池中不同電極的典型電壓曲線；
b) SL電極在不同電流密度下的典型電壓曲線；
c,d) 100和200 mAh·g^-1下SL電極的選定電壓曲線。

【小結】
基于該工作，LDP法為合成2D 硅烯狀材料提供了一種新的解決方案。根據材料表征結果的分析，發現SL為硅的一種同分異構體，其表面附著多種官能團，如Si(-O)₂、Si(-OH)_x和Si(-O)₄。用于Li-O₂電池(LOB)的SL電極具有高能源效率和高穩定性。該工作成果可能闡明硅烯基材料未來的研究方向。

文獻鏈接： Lithiation/Delithiation Synthesis of Few Layer Silicene Nanosheets for Rechargeable Li–O₂ Batteries (Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201705523)

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